氢能作为一种新型清洁能源，对减少环境污染、提高能源利用率和解决能源危机等问题具有重要意义，而寻找安全、高效的储氢方法是氢能得以广泛利用的前提条件。由于碳纳米管重量轻、比表面积大，是具有一定开发潜力的储氢材料。论文采用分子模拟和密度泛函理论两种方法研究氢气在碳纳米管中的吸附。 其中，分子模拟针对常温和低温两种情况采用不同的模型和算法。常温分子模拟以Lennard-Jones模型表征体系分子间相互作用。采用巨正则系综MonteCarlo法研究氢气在碳纳米管中的吸附以及氢气和一氧化碳在碳纳米管中的分离。模拟获得了温度、压力和吸附剂结构对氢气吸附和分离的影响规律，并得到了具有最佳吸附和分离效果的吸附剂结构。低温下，采用Gibbs系综路径积分MonteCarlo法研究量子氢气在碳纳米管中的吸附和相行为，并采用正则系综分子动力学方法描述氢气在碳纳米管内的相分离结构。结果表明，氢气在碳纳米管内很难发生相变，这是由碳纳米管壁面对氢气分子强烈的吸引作用和氢气分子的量子效应造成的。 密度泛函理论研究的目的是获得广泛的温度和压力范围内描述非均匀氢气体系的自由能模型。该研究也分为常温和低温两种情况。其中，硬球作用对Helmholtz自由能密度的贡献均采用基本测量理论表示。常温下，氢气体系的自由能泛函由理想项、硬球项和微扰项三部分组成。论文采用该模型预测了氢气以及氢气和一氧化碳的混合物在碳纳米管中的密度分布曲线，该结果与分子模拟数据一致。低温密度泛函研究中，首次提出以切向连接的高分子环模型表征量子氢气分子。其中，环上单体数目为温度的函数，它通过拟合分子模拟数据得到。与常温模型相比，低温体系的自由能密度表达式中增加了成链项，该项以改进的非均匀体系一阶微扰理论表示。结果表明，该模型预测的量子体系密度分布与该文和其它文献中的分子模拟数据符合得很好，证明了该模型的有效性。并且，该模型的计算效率高于其它现有的量子流体体系计算模型。