【摘 要】
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便携式电子产品和新能源汽车的快速发展对高性能可充电电池提出了迫切需求。由于金属锂的高理论比容量（3860 m Ah/g）和低的电化学电位（-3.04 V vs标准氢电极）,锂金属电池被誉为最有前途的下一代储能设备。然而,锂金属负极的发展受到锂枝晶生长以及锂在沉积/剥离过程中低库仑效率的阻碍。因此,解决锂金属负极的安全稳定性问题以实现锂金属电池的实际应用迫在眉睫。对此,本研究从建立锂金属表面保护机制
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便携式电子产品和新能源汽车的快速发展对高性能可充电电池提出了迫切需求。由于金属锂的高理论比容量（3860 m Ah/g）和低的电化学电位（-3.04 V vs标准氢电极）,锂金属电池被誉为最有前途的下一代储能设备。然而,锂金属负极的发展受到锂枝晶生长以及锂在沉积/剥离过程中低库仑效率的阻碍。因此,解决锂金属负极的安全稳定性问题以实现锂金属电池的实际应用迫在眉睫。对此,本研究从建立锂金属表面保护机制和构筑杂化锂合金结构方面优化锂金属负极材料,以达到抑制锂枝晶生长,提高循环库伦效率,延长锂金属电池循环寿命的目的。已开展的工作如下:1.高界面能和亲锂性双界面层稳定锂金属负极。使用有机氟化试剂作为功能性人工固态电解质界面层前驱体,提出了一种有序富Li F和亲锂杂化双界面层（Li F-HJI）的可控设计。Li F-HJI具有下部无机结晶Li F层和上部有机锂硫化合物层,为锂金属提供高界面能和强锂离子亲和力,允许均匀的锂离子分布、快速且均匀的锂离子传输以及优异的机械和钝化特性,使得锂金属负极即使在高沉积容量（6 m Ah/cm~2）、电流密度（10 m A/cm~2）和倍率（5 C）条件下仍然可以实现稳定的循环。稳定的Li F-HJI@Li在商业级面容量（≈4.2 m Ah/cm~2）下极大地提高了Li||Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2全电池的循环稳定性和容量保持率（300次循环后为80.1%）。即使在3 g/Ah的贫电解液条件下,100次循环后仍可保持80%的容量保持率,表现出优异的循环性能。2.高Zeta电位BN掺杂LiZn合金驱动电动效应调控锂的沉积行为构筑高性能的锂金属负极。开发了一种高zeta电位的BN掺杂Li Zn合金（Li-ZB）作为负极自驱动电动效应和调节锂沉积行为,Li-ZB中的高zeta电位BN促进了锂剥离后形成的Zn-BN多孔表面框架内的表面电动传导和电渗流,从而极大增强了锂离子的传输。Li-ZB中的均匀分布的Zn可以诱导锂的均匀成核和降低其成核势垒。在高沉积容量（6 m Ah/cm~2）、高电流密度（10 m A/cm~2）下,电动效应与成核行为有效调控的协同作用增强了锂离子的传输,调控了锂的成核行为,有效抑制了锂枝晶的生长。Li-ZB||Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2全电池表现出良好的循环稳定性和容量保存率,同时库伦效率也得到显著提高,即使在贫电解液条件下（如3μL/m Ah）依然表现出优异的循环稳定性,这表明设计的Li-ZB负极在高比能锂金属电池中具有较大的应用潜力。以上结果为解决金属锂负极面临的循环效率低、循环稳定性差等问题指出了新的路径,对于开发高性能、可商业化的新型二次锂电池具有重要意义。
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