混合添加剂在钙钛矿太阳能电池中的性能研究

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人类社会迄今为止的经济发展很大程度上建立在对传统化石能源开发利用的基础上。随着化石能源储量的逐步降低,加之开采与使用化石能源过程中产生的环境问题,人们将探索的目光投向清洁可再生能源领域。太阳能电池可以将太阳能这种清洁能源直接转化为电能,因此具有重要的战略研究意义。其中有机无机杂化铅卤钙钛矿太阳能电池,有着成本低、制备工艺简单、能量转化效率高等优点,成为近年来国内外专家学者的研究热点。钙钛矿薄膜的形貌和结晶质量显著影响其光电性质,例如光吸收、载流子迁移率、载流子扩散长度、寿命等,最终决定器件的能量转化效率。因此对于钙钛矿薄膜的形貌和结晶质量的优化一直是一个重要的研究课题。基于反溶剂的一步旋涂法是制备高质量钙钛矿薄膜最常用的沉积方法之一,这种方法操作简单,但得到的薄膜形貌不易控制,容易出现覆盖度低,结晶尺寸不均等问题。另外,一步旋涂法加工的钙钛矿薄膜,其钙钛矿晶界处以及薄膜表面存在大量带电缺陷,这些缺陷作为载流子的复合中心,捕获载流子并发生非辐射复合,造成严重的能量损失。本论文针对这些问题,采用向前驱体中掺入混合添加剂的方法对钙钛矿薄膜进行结晶动力学调控以及缺陷钝化,以期提高器件的光伏性能。在第一部分工作中,我们将1,2-二氯苯(DCB)添加剂引入到钙钛矿前驱液中。研究表明,DCB的引入能够影响溶液中配位络合物的演化,进而调节钙钛矿前驱液中的胶体颗粒尺寸。前驱体中的[Pb Ix]2-x(x=0-6)与溶剂的强络合作用在加入DCB后被削弱,[Pb Ix]2-x的溶解度增大,相比于未添加DCB的参比薄膜,掺入6%体积分数DCB制备的薄膜具有更高的结晶性,薄膜致密且晶粒尺寸增大,薄膜表面均匀平整。稳态、瞬态荧光以及空间电荷限制电流测试结果表明,DCB改性的薄膜载流子非辐射复合得到抑制,同时表现出更高的载流子迁移率。基于DCB改性的钙钛矿太阳能电池能量转换效率达到了19.67%,同时器件的迟滞效应降低。在第二部分工作中,我们使用2-巯基吡啶(2-MP)和DCB作为混合添加剂对钙钛矿薄膜进行双掺杂。2-MP作为一种双齿配体,其巯基的硫原子和吡啶环中的氮原子作为路易斯碱官能团能够与Pb2+配位,从而有效钝化晶界处的Pb2+结构缺陷。同时,研究表明DCB对薄膜结晶质量的积极作用得以保留,有效提高了钙钛矿晶粒尺寸,改善了钙钛矿层/传输层之间的界面接触。经过2-MP-DCB混合添加剂改性的钙钛矿薄膜,非辐射复合被抑制,缺陷态密度降低,器件开路电压、填充因子和短路电流密度均得到提高。最大能量转换效率进一步提高到20.4%。同时器件在未封装情况的环境储藏稳定性显著改善,600小时后后仍保持原始效率的80%以上。
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