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磺胺甲噁唑(SMX)是一种难降解抗生素,水体中微生物在低浓度的SMX的长期作用会产生抗药性,危害人体健康。水厂传统工艺无法彻底去除SMX,因此有必要开发一种经济、可行的SMX处理技术。本课题采用五种不同过渡金属离子及其与盐酸羟胺联用活化过一硫酸氢盐(PMS)产生硫酸根自由基SO4-·氧化SMX。单独活化实验表明,Co2+和Fe2+对于PMS的活化效能较好,反应120s活化率可分别能达到78%和51%;联合活化实验表明,Co2+/NH2OH与Fe2+/NH2OH联合活化PMS表现出了较高的活化率,分别为81%和91%。基于此,选用Co2+、Fe2+及其分别与NH2OH联用活化PMS,研究相应体系对SMX的氧化效能。不同活化体系对SMX的氧化研究表明,反应30min,单独Co2+与Fe2+/NH2OH联合活化PMS氧化SMX表现出较高的去除率,分别达到62%和52%。进一步对这两种体系氧化SMX过程中温度、pH值、PMS浓度、SMX浓度、水体中不同底物及NH2OH浓度、Fe2+浓度等参数变化所产生的影响进行了深入研究。PMS/Co2+体系中,SMX的降解效能随其自身浓度的增加而降低,但随着PMS浓度的增加而增大;由于PMS热活化产生SO4-·,SMX的去除率随温度的升高而增大,T=55℃时SMX的去除率为94%; pH值由3升高至9过程中,SMX的去除率由62%降为23%,而pH=11时,SMX的去除率因PMS碱活化产生的SO4-·的增多而略有增加;水中腐殖酸和阴离子(Cl-和HCO3-)在一定程度上降低了 PMS/Co2+体系对SMX的去除效果。进一步对体系自由基进行分析得出,体系中存在SO4- ·和·OH两种自由基,其中SO4-·是氧化反应的主导自由基。PMS/Fe2+/NH2OH体系中,SMX的降解效能随其自身浓度的增加而降低,但随着PMS浓度的增加而增大;NH2OH浓度在一定范围内增加,SMX的降解率逐渐增大;而在较大的NH2OH浓度情况下,Fe2+浓度从5μM到12.5μM,体系对SMX的去除率从39%增大到77%,当Fe2+浓度增大到一定程度时,SMX的降解率受羟胺浓度的影响不再增加。温度升高,SMX的降解率随着PMS热活化产生的S04- ·的增多而增大;pH值由3升高至11,SMX的去除率因羟胺在水中的存在形式及Fe3+/Fe2+存在情况的不同而降低,体系对SMX逐渐失去氧化效果;水体中腐殖酸和阴离子(Cl-和HCO3-)也在一定程度上降低了体系对SMX的降解效果;通过甲醇和叔丁醇的自由基竞争研究得出,体系中存在SO4-·和·OH两种自由基,其中SO4- ·是氧化反应的主导自由基;而苯甲酸的加入对PMS/Fe2+/NH2OH体系降解SMX有抑制作用,且对Fe3+/Fe2+的循环在一定程度上有促进作用。PMS/Fe2+/NH2OH体系和PMS/Co2+体系对松花江滤后水中的SMX的去除率分别为4%和93%,这证实了PMS/Co2+体系氧化水中污染物的高效性;进一步研究表明,两体系对污水二沉池出水中SMX具有一定的去除效能,去除率分别为32%和50%。可见,从一定程度上提高PMS/Fe24+/NH2OH体系中活化剂的投量,可实现水中污染物的降解去除,考虑到Co2+本身的毒性,PMS/Fe2+/NH2OH体系作为一种替代深度处理技术,控制水中的SMX污染是可行的。