硫化的铁基纳米复合材料的制备及去除水中氯代有机物的研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jonathanwu
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近年来,基于纳米零价铁(nZVI)的环境治理技术已成为解决环境污染问题的重要手段。nZVI具有较高的反应活性,较好的环境友好性和地下水原位修复的高适用性等优点,使得其在处理环境中各种有机污染物的应用中被广泛研究。但是,nZVI在使用过程中存在易钝化的问题,因此给nZVI的实际应用带来巨大挑战。对nZVI进行硫化处理后形成的硫化纳米零价铁(S-nZVI)可有效减少nZVI的钝化作用,增强其对污染物的电子利用效率和去除效率,提高nZVI在处理地下水中氯代有机物中的应用价值。此外,针对硫化产物S-nZVI在制备和应用过程中出现的易团聚等实际问题,本研究在硫化的基础上采用不同合成方法制备S-nZVI复合材料,通过耦合特殊载体的方法提高了 S-nZVI的颗粒分散性,增强了 S-nZVI对氯代有机物的反应活性,对改进S-nZVI在复杂的自然条件下的实际应用具有重大意义。本研究的主要研究内容和研究结果如下:1.nZVI由于其高活性和无毒性已被普遍应用于被氯代有机物污染地下水的治理。但是,老化和天然有机物会损害nZVI的长期稳定性。在本研究中,我们通过液相还原法成功制备了纳米硫化零价铁插层蒙脱土复合材料(S-nZVI/MMT),通过MMT的限域作用将nZVI插嵌于MMT层间。由于MMT层间距极小且可调节,因此在MMT层间可制得粒径极小的纳米级零价铁。本研究选取了一种环境中典型氯代脂肪烃类化合物三氯乙烯(TCE)作为模型污染物,实验表明,S-nZVI/MMT对TCE的去除率为78.7%,高于S-nZVI和nZVI/MMT对TCE的去除率。重要的是,通过研究S-nZVI/MMT在不同pH值下、水中老化与腐殖酸存在时等不同应用环境中的反应活性,发现S-nZVI/MMT具有较高的稳定性。本研究发现溶液中50 mg/L的腐殖酸几乎不影响S-nZVI/MMT对TCE去除效果,且当颗粒在水中老化了 30天后仍能对TCE的去除效率保持68.1%以上。S-nZVI/MMT的高活性和稳定性可能归因于MMT夹层中纳米级S-nZVI簇的形成保护了活性位点免受腐殖酸的钝化。这项研究可能会促进nZVI在复杂的自然条件下的应用。2.S-nZVI由于自身的团聚作用会降低其与水中污染物的反应活性。为了克服这一限制,本研究通过一锅法快速热解均匀负载有FeSO4的木质纤维素生物质,合成了固定在生物炭上的S-nZVI纳米颗粒(S-nZVI/BC),以将S-nZVI均匀地分布在生物炭的孔隙内外。我们通过HRTEM,XRD和XPS证实了 S-nZVI/BC在生物炭上的分布和结构特征。本研究选取了一种环境中典型氯代芳香烃类化合物双氯芬酸(DCF)作为模型污染物,通过反应动力学实验,证明了 S-nZVI/BC对于去除DCF的有效性。实验表明,当FeSO4在生物质的负载量在1 mmol/g,颗粒投加量为0.5 g/L时,S-nZVI/BC-800(热解温度为800℃时得到的S-nZVI/BC)对DCF的去除率在4h内达到80.1%,其中吸附和降解效率分别达到43.2%和36.9%。S-nZVI/BC去除DCF的循环再生和长效性能实验证明了S-nZVI/BC具有较高的反应性和稳定性。这项研究为将S-nZVI负载在生物炭载体中提供了一种简单有效的方法,在水体中含氯代有机污染物的修复中具有广阔的应用前景。
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