Cu2O量子点与TiO2光子晶体复合催化剂的制备及其光催化性能研究

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以Ti O2为代表的光催化技术在环境领域中一直备受关注。本研究针对Ti O2光催化剂存在的光响应范围窄、量子效率低的缺点,制备了Cu2O量子点与Ti O2光子晶体复合的半导体催化剂。利用Cu2O对可见光的吸收拓展Ti O2的光响应范围,同时利用Ti O2光子晶体的带隙散射效应和慢光效应进一步强化Cu2O量子点的光学吸收,其大孔结构也有利于污染物和溶解氧在催化剂内的扩散,提高催化过程的传质。此外,p型Cu2O与n型Ti O2间的p-n异质结还可以促进光生载流子的分离,提高催化剂的光量子效率。本论文的主要工作内容如下:采用液相沉积和水热还原相结合的方法制备了宽光谱响应范围、高量子产率的Cu2O量子点与Ti O2光子晶体复合的半导体催化剂Cu2O QDs/Ti O2 PC。催化剂具有规则的面心立方体结构,孔径234 nm左右,厚度约为2 um。粒径为8-10nm的Cu2O量子点均匀地分散在三维Ti O2光子晶体的大孔表面。通过改变模板微球的粒径实现对Ti O2光子晶体光子禁带宽度及其中心位置的调控,使其与Cu2O量子点的光学吸收相匹配,提高光能利用率。在模拟太阳光条件下,以染料罗丹明B(Rh B)、环境雌激素双酚A(BPA)及苯酚类化合物对硝基苯酚(p-NP)为目标污染物,进行光催化降解研究。结果表明,Cu2O QDs/Ti O2 PC具有优异的光催化活性,其对以上3种目标污染物降解的反应动力学常数分别是Cu2O量子点与Ti O2纳米粒子薄膜复合催化剂Cu2O QDs/Ti O2 NC的2.7、5.5和3.2倍。通过Cu2O QDs/Ti O2 PC复合催化剂对p-NP光催化氧化机理的研究表明:光催化降解对硝基苯酚中发挥主导作用的活性基团是超氧自由基。以上结果表明,在宽带半导体Ti O2上负载Cu2O量子点,拓宽催化剂光吸收范围的同时,还利用二者界面p-n异质结促进光生电子-空穴对的分离;光子晶体结构Ti O2可实现对光的有效利用,提高光催化的量子效率。本文为光催化剂的合理优化提供了可行的手段,有利于光子晶体、异质结等理论在光催化污染控制领域的发展。
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