【摘 要】
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人类文明的持续发展离不开能源的支持。半导体光催化剂可以实现太阳能到氢能的转化,被视为解决发展能源消耗和环境矛盾的有效策略之一。但是目前关于半导体催化剂研究的报道中,大多数催化剂的光催化产H2性能都还较低。其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因制备工艺简单,具有和石墨相似的结构,属于二维层状材料,同时还具有一定的可见光吸收以及优异的物理化学稳定性而吸引了一大批学者的眼光。但是纯的g-C3N4因为在制备
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人类文明的持续发展离不开能源的支持。半导体光催化剂可以实现太阳能到氢能的转化,被视为解决发展能源消耗和环境矛盾的有效策略之一。但是目前关于半导体催化剂研究的报道中,大多数催化剂的光催化产H2性能都还较低。其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因制备工艺简单,具有和石墨相似的结构,属于二维层状材料,同时还具有一定的可见光吸收以及优异的物理化学稳定性而吸引了一大批学者的眼光。但是纯的g-C3N4因为在制备过程中容易凝聚成块体、光生电子-空穴容易复合等原因,导致其分解水产H2的性能并不理想。此外,纯g-C3N4的长期反应稳定性也有待提升。本文以g-C3N4为研究对象,通过形貌调控增加比表面积、负载贵金属纳米颗粒促进载流子分离并作为助催化剂提供反应活性位点的策略显著提升了其光分解水生成H2的性能。并结合各项表征结果对反应机理进行了讨论。主要研究内容及结果如下:1.g-C3N4纳米片上原位生长Ag纳米颗粒改善g-C3N4在可见光下的产H2性能研究以g-C3N4纳米片为基体,利用水热工艺在纳米片上原位生长Ag纳米颗粒。当Ag的负载量为0.6 wt%时,Ag-g-C3N4在可见光(>420 nm)照射下的产H2效率达到1035μmol g-1h-1,是纯g-C3N4(3.3μmol g-1h-1)的313倍。并且循环稳定性测试显示,Ag-g-C3N4可以用于长时间的可见光催化反应。2.g-C3N4纳米片上原位生长Pt纳米颗粒改善g-C3N4在可见光下的产H2性能研究以上一章的研究成果为基础,采用相同的制备合成工艺,在g-C3N4纳米片上成功负载了Pt颗粒。当Pt的负载量为0.7 wt%时,Pt-g-C3N4在可见光(>420 nm)下的产H2效率达到3621.2μmol g-1h-1,是纯g-C3N4(3.3μmol g-1h-1)的1097倍,并表现出长期反应稳定性。3.Pt-Ag双金属纳米颗改性g-C3N4纳米片在模拟太阳光下的产H2性能研究在前两章研究的基础上,通过在g-C3N4纳米片上负载Pt-Ag双金属纳米颗粒,提升了催化剂在模拟太阳光照射下(未装载滤波片)的产氢效率。催化剂Pt-Ag-g-C3N4的最高产H2效率达到了38947μmol g-1h-1,优于相同条件下测得的单金属负载催化剂的催化性能。
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