【摘 要】
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固态锂电池具备高能量密度和高安全性,是有广阔应用前景的储能载体。作为固态锂电池的关键材料,高性能固体电解质的研发是固态电池发展的核心。由无机陶瓷和聚合物固体电解质组成的有机无机复合固体电解质具备离子电导率高、电化学窗口稳定、制备工艺简单等优点。本研究将不同形貌二氧化硅（SiO2）填料与聚氧化乙烯（PEO）基体结合,制备了有机无机复合固体电解质。通过设计及制备SiO2纤维状结构,实现了复合电解质的机
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固态锂电池具备高能量密度和高安全性,是有广阔应用前景的储能载体。作为固态锂电池的关键材料,高性能固体电解质的研发是固态电池发展的核心。由无机陶瓷和聚合物固体电解质组成的有机无机复合固体电解质具备离子电导率高、电化学窗口稳定、制备工艺简单等优点。本研究将不同形貌二氧化硅（SiO2）填料与聚氧化乙烯（PEO）基体结合,制备了有机无机复合固体电解质。通过设计及制备SiO2纤维状结构,实现了复合电解质的机械性能、热稳定性和离子电导率的提升。取得的研究结果如下:（1）采用溶胶凝胶法制备直径约为300 nm的SiO2颗粒,并通过溶液浇筑法制备SiO2质量分数为10%的SiO2颗粒与PEO复合的电解质膜。厚度为50μm的SiO2颗粒与PEO复合的电解质膜在30℃的离子电导率为5.28×10-5 S cm-1,面电阻为94.7Ωcm~2,电化学稳定窗口为4.5 V（v.s.Li+/Li）。然而,在该复合膜中,由于SiO2颗粒和PEO的比表面能差异较大,SiO2颗粒在PEO基体中团聚。SiO2颗粒在PEO中的不均匀分布导致复合膜的拉伸强度仅为0.4 MPa,机械强度较差,难以避免锂枝晶贯穿电解质膜。此外,PEO/SiO2颗粒复合膜的热稳定性不佳,采用该复合膜组装的电池在140℃下即发生短路。（2）通过静电纺丝技术制备了厚度可控的纤维状SiO2,并以此作为骨架灌注PEO,成功获得了具有高机械强度的PEO/SiO2纤维复合膜。PEO/SiO2纤维复合膜的厚度可控制至27μm,在30°C下,离子电导率约为9.32×10-5 S cm-1,面电阻为29Ωcm~2,电化学稳定窗口为4.8 V（v.s.Li+/Li）。同时,纤维状SiO2的立体构型可以促进电场的均匀分布,有利于锂离子的快速传输,抑制锂枝晶的生长。另外,由于纤维状SiO2骨架具备较高的机械强度（3.7 MPa）,其与PEO复合后制备的PEO/SiO2纤维复合膜的机械强度可达7.4 MPa。由于纤维状SiO2存在,采用PEO/SiO2纤维复合膜的电池具备热安全性,在加热到400℃后仍未出现短路现象。（3）分别探究以PEO/SiO2颗粒电解质膜和PEO/SiO2纤维复合膜作为电解质膜的固态电池的电化学性能。在0.1 m A cm-2的电流密度下,PEO/SiO2颗粒复合膜的对称锂电池电池在第120圈就出现了短路现象,而PEO/SiO2纤维复合膜的对称锂电池可以稳定循环1000圈。使用PEO/SiO2纤维复合膜组装的Li Fe O4电池,在0.1 C的电流密度下,首圈比电容量为167.9 m Ah g-1,库伦效率为95.7%,并且在循环100个周期后容量保持率为96.72%。使用PEO/SiO2颗粒复合膜组装的Li Fe O4电池,首圈比容量仅为135 m Ah g-1,首圈的库伦效率为92.2%,电池的容量在20个周期内经历了快速容量衰减。
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