【摘 要】
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三嗪类化合物是高氮杂环化合物的一种,具有稳定的分子结构,含氮量高,燃烧产物多为N2,对环境危害较小,通过分子内环张力可以储存和释放大量能量,是理想的高能钝感含能化合物。本文以三聚氯氰为母体,合成了五种三嗪类含能化合物:2,4,6-三（2-（2,4-二硝基苯基）肼基）-1,3,5-三嗪（TDNPHT）,三肼基均三嗪（THDT）,三肼基均三嗪硝酸盐（THDT·HNO3）,三肼基均三嗪高氯酸盐（THDT
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三嗪类化合物是高氮杂环化合物的一种,具有稳定的分子结构,含氮量高,燃烧产物多为N2,对环境危害较小,通过分子内环张力可以储存和释放大量能量,是理想的高能钝感含能化合物。本文以三聚氯氰为母体,合成了五种三嗪类含能化合物:2,4,6-三（2-（2,4-二硝基苯基）肼基）-1,3,5-三嗪（TDNPHT）,三肼基均三嗪（THDT）,三肼基均三嗪硝酸盐（THDT·HNO3）,三肼基均三嗪高氯酸盐（THDT·HClO4）和2,4,6-三（5-氨基四唑）-1,3,5-三嗪（TATT）。采用溶剂缓慢挥发法得到了包含DMSO溶剂分子的TDNPHT单晶。分子式为C23H21N15O13S,单斜晶系,空间群C 2/c,一个晶胞包括8个分子。在DFT/B3LYP 6-31G（d）水平上优化了五种化合物的结构,并且分析了优化后的结构参数,前线轨道、Mulliken电荷和分子表面静电势（ESP）。通过DSC和TG方法对五种化合物进行了热行为分析。在10℃·min-1条件下,TDNPHT、THDT和TATT只有一个放热分解阶段,它们的峰温（Tp）分别为280.42、342.09、324.21℃,THDT的硝酸盐和高氯酸盐均有两个放热阶段,其第一阶段Tp为246.06、268.32℃。热稳定顺序为THDT>TATT>TDNPHT>THDT·HNO3>THDT·HClO4。并通过积分法、Ozawa法和Kissinger法进行动力学计算得到了它们的热分解方程。采用Micro-DSCIII型微量热量仪测定得到五种化合物的比热方程,计算得到其的比热容分别为1.104、1.374、1.436、1.192、1.124 J·g-1·K-1。进而根据比热容方程计算了其在283～333K温度范围内的焓变(HT-H298.15),熵变(ST-S298.15),以及吉布斯自由能变化值(GT-G298.15)。为了评估这五种化合物的热安全性,计算了它们的TSADT与Tb,其稳定性顺序与DSC测定结果一致。用氧弹量热仪测定了TDNPHT、THDT和TATT的恒容燃烧热,进一步得到其生成热分别为3364.20、201.285、901.61 k J·mol-1。采用修正氮当量法得到五种物质的爆速分别为6.096、6.974、7.307、7.385和7.171 km·s-1,爆压分别为16.01、20.76、22.99、23.74和22.42 GPa,爆轰性能最好的是THDT·HClO4。测定了五种化合物的撞击感度,撞感大小分别为>7.84、>23.52、>13.72、>11.76和>23.52 J,五种化合物相对钝感。
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