庐山冬季三级分档雾水化学研究

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探究不同尺度雾滴化学特征,是深化雾微物理化学研究的重要内容。2016年12月至2017年01月在庐山开展雾综合观测实验,获得了3次雾过程的地面气象观测和微物理资料,又利用主动式三级分档雾水采集器(CASCC 3stage)收集到3次雾过程73个分档雾水样本,雾滴分档粒径:4-16μm(3级),16-22μm(2级)和≥22μm(1级)。通过实验分析定量得到了分档雾水的pH、电导率(EC)及9种水溶性无机离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-)的浓度(μeq/L)。结果表明:(1)第一、二次雾过程属于平流雾,第三次雾过程属于平流辐射雾。庐山冬季雾过程的增强和维持与天气系统(高空槽、冷高压、切变线、西南急流、低涡环流和西太平洋副热带高压等)活动密切相关,雾体内部结构空间分布不均匀具有团块状特征。(2)庐山冬季雾水酸化严重,pH介于3.96-5.82,pH<5.6的样品占98.6%且4-16μm小雾滴的强酸性(pH<4.5)样品最多占比达54.2%,小雾滴酸性和电导率更强;NH4+、Ca2+、NO3-、SO42-是雾水主要离子组分,[NH4++Ca2++NO3-+SO42-]分别占三级分档雾水总离子浓度(TIC)的83.8%、88.0%和88.7%;综合三次雾过程,TIC、NH4+、K+、NO3-、SO42-在4-16μm小雾滴存在富集,表现出尺度依赖特征。(3)雾水属于硫酸和硝酸混合型酸化,酸化主要原因是碱性缓冲物质与酸性组分不平衡以及可能存在有机酸贡献。三级雾水相对酸度平均分别为7.0%,5.6%,5.1%,SO42-是主要致酸因子,NH4+是主要中和因子。(4)对照历史研究结果,1987-2017年4次雾水化学观测研究表明:NH4+、Ca2+、NO3-和SO42-始终是庐山雾水中主要离子成分;总的来说,年际尺度上NO3-和NH4+分别在阴、阳离子中的占比呈上升趋势,SO42-和Ca2+分别在阴、阳离子中的占比呈下降趋势;30年来雾水的[SO42-]/[NO3-]不断减小,庐山雾水已经由1987和1993年的硫酸型酸化转变为混合型酸化,并且有继续向硝酸型酸化转变的趋势。(5)同一观测点不同雾过程化学特征存在个例差异,第二次雾过程(12.25.14:00-26.21:00 BT),TIC、NH4+、Ca2+、NO3-、SO42-浓度随雾持续时间呈先减小后增大的“U”型变化趋势,并且在16-22μm尺度雾滴存在富集,这是雾区气溶胶浓度较低、气温下降、污染气体及气溶胶输送共同作用的结果。
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