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超级电容器作为一种新型储能器件,因其极高的功率密度、良好的循环寿命、极快的充放电效率被广泛的应用于电动汽车、轨道交通、电网储能等领域,但其较低的能量密度也严重制约了其应用前景。电极材料的导电性、比表面积等因素是决定超级电容器能量密度的关键所在。石墨烯基凝胶材料拥有超大的比表面积、优异的导电、导热性能、贯通的网络骨架。因此,石墨烯基凝胶材料有望于代替传统多孔炭电极材料应用于高能量密度、柔性超级电容器。本文中采用未经化学改性的石墨烯与碳纳米管协同使用组装得到石墨烯基三维凝胶材料,并将其作为电极材料应用于超级电容器领域。具体实施过程中,首先,我们使用液相剥离法制备得到未经化学改性的石墨烯,并对碳纳米管进行亲水改性,利用二者协同组装作用,在超声、研磨等外力作用下直接组装石墨烯基凝胶。随后,为进一步探究凝胶组装机理,以期望得到网络结构更加均匀、性能更加优异的石墨烯基气凝胶材料。本研究在上述体系基础上引入了芘甲酸,利用芘甲酸溶解度的pH响应性作为凝胶组装驱动力组装得到石墨烯基3D网络,并利用此种组装方法在泡沫镍原位制备得到超级电容器电极材料。研究结果发现:1)利用超声等外力作用组装得到凝胶网络结构存在较多团聚;而体系中加入芘甲酸第三组分,得到的凝胶网络结构均一、导电性能优异;2)将电极材料组装的到双电层电容器,在6 M KOH电解液中进行电化学性能测试,结果表明在800mV/s的扫描速度下循环伏安曲线仍可保持良好的类矩形形态,表现出优异的双电层电容特性;利用恒电流充放电测试可知比电容在0.5 A/g、1 A/g时可分别达到150 F/g、142 F/g;经过3000次循环之后,仍可保持初始比电容的95%,说明其拥有良好的循环特性。总结而言,本文提出了一种组装石墨烯基三维凝胶的新思路,利用简便、快捷的组装方式实现了未经改性的石墨烯的三维组装,并将其作为电极材料应用于超级电容器领域,并表现出优异的双电层电容特性。