纳米结构TiO2光催化还原铀酰的研究

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铀是具有天然放射性的元素,它进入生物体内会影响生物的正常生长,甚至能诱发各种病变。当前核工业产生的含铀放射性废水的数量越来越多,对自然环境和人类健康的威胁日趋严峻,因此在对它们排放之前要进行适当的处理。现有的传统处理含铀废水的方法大多不同程度的存在操作繁琐、运行成本高、易造成二次污染等缺点。近年来,TiO2光催化还原法处理重金属废水,以其低耗能、无毒化、选择性好、快速高效、可在常温常压下进行等优点而受到重视。在众多的光催化材料中,二氧化钛因其良好的光催化活性,性质稳定和无毒性日益受到广泛关注。对于TiO2的三种晶型,研究最多的是锐钛矿和金红石,纯的板钛矿因难以制备而报道较少。影响二氧化钛的光活性因素很多:如晶粒尺寸的大小,比表面积、形貌、催化剂的制备方法和光催化的目标污染物等。这些因素相互依存和干扰,从而导致不同晶型TiO2光活性方面的结论不完全一致,乃至相互矛盾。鉴于以上问题,本研究的主要工作如下:1、以商品TiO2P25为催化剂,在紫外光下光催化还原含铀废水,通过考察反应体系中溶液的pH、甲醇、气氛等参数对还原效率的影响,确立最佳光催化还原铀的实验条件。结果表明,TiO2光催化还原铀的反应符合准一级动力学方程。在pH=7时,光催化还原铀的效果较好。甲醇的存在对铀的光催化还原有明显的促进作用。动力学研究表明,随着甲醇用量增加,铀的还原速率也随着增大。但是反应体系中通入氧气抑制光催化还原进程并且可能将已经还原的U(VI)重新氧化。2、选用水热合成法制备了金红石、锐钛矿和板钛矿型TiO2,系统比较了三种不同晶型TiO2和商品P25光催化活性。三种晶型TiO2光催化还原铀酰的相对光活性次序为:金红石纳米棒(RR)>板钛矿纳米棒(BR)>锐钛矿纳米棒(AR)锐钛矿纳米颗粒(AP)。3、考察了形貌对锐钛矿型TiO2光活性的影响。比较四种不同形貌的TiO2对U(VI)的光催化还原结果表明,锐钛矿TiO2形貌的不同对光催化还原铀的活性影响较小。
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