新型Zn金属有机骨架及UiO-67包覆金属纳米Pt-Pd/Pt粒子的组装及其催化性能研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:yanlian2008
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金属有机骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)是一种新型多孔材料,其孔径可调、比表面积大以及结构多样等优点,使得其可广泛应用于荧光、气体吸附和催化等领域,其作为催化剂载体也受到了广泛关注。本文用含N配体乙二胺(EDA)和二元羧酸5-硝基间苯二甲酸(NIA)与Zn+配位合成Zn(NIA)(EDA)∞(1Zn)。本文还利用1,4-二(3-吡啶基)-2,3-偶氮-1,3-丁二烯(3-bpd)与二元羧酸1,4环己二酸(CHDC)采用缓慢扩散法合成了金属有机骨架材料,[Zn(CHDC)2(3-bpd)1.5]n(2Zn)。1Zn为链状一维结构,2Zn为三维立体结构。本文探究了温度和表面活性剂对1Zn形貌的影响,也研究了表面活性剂和溶剂对于2Zn形貌的影响。此外,还研究了 1Zn和2Zn的催化性能并提出了相应的催化机理。研究表明,1Zn和2Zn对于Knoevenagel缩合反应有较高的催化活性,同时1Zn还对水溶液中孔雀石绿的降解也有较好的催化效果及选择性。本文以UiO-67为载体通过包覆Pt和Pt-Pd纳米粒子控制合成了单分散核壳结构催化剂M@UiO-67(M=Pt-Pd,Pt),其中,Pt@UiO-67为空心结构。通过调节乙酸,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)以及金属纳米粒子的浓度来控制复合材料粒子的形貌。将这两种催化剂催化逆水汽转换反应时结果表明,催化剂催化活性较高且具有良好的选择性,并且Pt@UiO-67的催化效果比Pt-Pd@UiO-67高45%,这是由于其空心结构提供了能过的催化活性位点导致的。本论文中合成的材料的独特的结构或催化性能给以后MOFs以及其复合材料在催化领域的研究提供了方向。
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