在自然界中,许多强界面作用源于弱相互作用的协同组装,如细菌生物膜的形成、藤壶分泌胶凝蛋白黏附于潮湿环境、常春藤通过多个吸盘与微观结构的协同作用攀附于悬崖峭壁。然而,在合成体系中设计这种非共价强相互作用仍然是一个挑战。本论文中以1-芘甲酸与石墨的弱相互作用为例,说明多肽自组装可以大大增强界面相互作用。利用这种强界面作用机制,我们能够通过液相超声剥离技术制备石墨烯纳米片,并进一步利用这些石墨烯片层作为填料来构建水凝胶。与传统水凝胶不同,基于这种多肽自组装增润界面作用形成的石墨烯水凝胶具有高韧性、可拉伸、自修复和可重塑的特点,其韧性约为32.64 MJ m^-3,断裂应变约为8000%,自修复速率以秒为单位。我们认为水凝胶如此优异的机械强度来源于强的可逆多肽自组装增润界面相互作用和具有多个平行排列键的层状结构的协同效应。可拉伸超韧石墨烯水凝胶还具有优良的电学性质,其电容可随应变快速变化而应用于电容式应变传感器,可作为可穿戴传感器监测人体运动或作为声波传感器检测音频信号的振动。我们期望自组装增强界面相互作用可以成为调节弱键强度和扩展弱键在强韧材料中应用的有效途径,强韧石墨烯水凝胶的发展也能促进柔性电子器件领域的革新。第一章:从自组装增强界面相互作用机理出发,简述了单分子力谱技术、石墨烯材料、可拉伸超韧水凝胶的背景、研究现状和应用。第二章:我们以1-芘甲酸（PY）与石墨之间的弱相互作用为例,利用基于原子力显微镜（AFM）的单分子力谱技术证明了自组装增强界面相互作用。我们设计了PY与多肽（GAGAGY）结合形成的1-芘甲酰多肽（PY-GAGAGY）体系,通过PY与高定向热解石墨（HOPG）间的π-π堆积作用以及多肽自组装形成稳定的蜈蚣状结构之间的协同作用,使用AFM发现PY-GAGAGY与HOPG间的解离力强于PY与HOPG间,且表现出拉伸速率依赖性。利用这种自组装增润界面相互作用机制可以开发生物黏附剂,并进一步发展液相超声剥离二维材料技术。第三章:基于自组装多肽（PY-GAGAGY）与HOPG表面的强吸附作用,我们开发了一种液相超声剥离石墨烯的方法。为了增强剥离效果,我们在PY-GAGAGY单体中引入含PEG链的多肽大分子（PY-GAGAGY-m PEG）作为超声稳定剂,通过改变PEG链的相对分子量和两者的投料比来调控超声过程中剥离力的大小。我们利用原子力显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱仪、紫外光谱仪等仪器来表征石墨烯产物的微观形貌和产量。我们发现用PY-GAGAGY（m PEG）混合体系作为稳定剂能够超声剥离高产率、大尺寸、低层数、无缺陷的石墨烯纳米片,并能在液相中长期稳定保存。此外,该方法也适用于制备其他二维材料。第四章:我们利用多肽自组装增润界面作用剥离的石墨烯纳米片作为填料来构建石墨烯水凝胶。该水凝胶是以石墨烯片层作为高官能度交联剂,引入丙烯酰胺与石墨烯片层上吸附的多肽通过自由基聚合连接起来。我们使用拉伸试验机和流变仪对水凝胶进行力学性质测量,实验结果表明石墨烯水凝胶具备可拉伸性、高韧性、自修复性、可重塑性等特征,可应用于柔性电子装置。第五章:讲述了可拉伸超韧石墨烯水凝胶作为电容式应变传感器的应用。我们介绍了石墨烯水凝胶电容传感器器件设计,展示了其在可穿戴传感器和声波传感器方向的直接应用,并通过引入聚二甲基硅氧烷（PDMS）作为保护涂层增强了传感器的抗疲劳性。我们期望基于自组装增强界面作用制备的强韧材料能够在柔性电子器件领域得到广泛的应用。本文以1-芘甲酸与石墨的弱相互作用为例阐述了自组装增强界面作用的机理,并利用这种吸附机制结合液相超声剥离方法制备了石墨烯纳米片。我们以石墨烯片层作为填料制备出可拉伸超韧石墨烯水凝胶,并基于石墨烯优良的电学特性开发出水凝胶电容式应变传感器。