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有机半导体材料具有优异的光电性能,同时兼具轻薄、柔软、易加工和生产成本低廉等诸多方面的优点,在有机发光二极管（OLED）、有机场效应管（OFET）和有机光伏太阳能电池（OPVC）等电子学器件中有着广泛的应用前景。另外,由于弱的自旋轨道耦合和超精细相互作用,使得有机半导体材料往往具有出色的自旋扩散能力。基于有机自旋电子学技术,在有机半导体上进行自旋的写入、传输和读出,是一种实现量子计算、量子信息和存储的新思路。因此,研究有机半导体材料多种优异性质背后的物理机制问题,对于提高材料性能和实现材料应用具有非常重要的意义。本论文主要选取了苝四甲酸二酐（PTCDA）、酞菁铁（FePc）和红荧烯（Rubrene）三种典型的有机半导体材料,分别对它们的电子结构、磁性以及自旋传输性质进行了研究。首先,我们主要介绍了PTCDA分子壳层电子的激发和退激发过程,利用基于同步辐射的共振光电子能谱（RPES）技术对PTCDA薄膜电子结构进行了研究。根据电子动能对入射光能量的依赖性,对RPES谱图中由二次谐波激发的碳1s信号、共振光电退激发和共振俄歇退激发过程导致的三种峰结构进行了归属。通过分析发现,由于PTCDA分子轨道空间分布的差异,分子轨道共振增强效应具有光子能量依赖性;同时,高结合能分子轨道（>4.1eV）参与共振俄歇退激发过程。明确RPES实验谱图中各个峰结构的起源有助于准确利用基于RPES的芯能级空穴时钟谱技术定量估算有机分子/电极异质界面处电子从分子未占据轨道到电极导带的超快转移时间。为了研究红荧烯薄膜的自旋输运性质,我们制备Ni80Fe20/Rubrene/Pt三层膜结构的器件,利用自旋泵浦技术,实现了自旋流向红荧烯层的注入,并在Pt层探测到了逆自旋霍尔电压信号VISHE。根据VISHE信号与Rubrene厚度的依赖关系,我们得到了红荧烯的自旋扩散长度约116 nm和自旋弛豫时间约为132±9 nm。进一步地,利用红荧烯载流子迁移率1.76′10-6 cm2/V和公式τ=λ2/D,我们估算其自旋弛豫时间为τ=3.8±0.5 ms。该结果克服了自旋阀器件中阻抗不匹配和自旋界面效应的影响,更有效地获得研究了红荧烯的自旋弛豫性质。另外,我们的结果也表明有机半导体/铁磁电极界面对电荷的散射,加剧了电子自旋弛豫过程。因此,调控界面能级排列和自旋界面对于提升电驱动的自旋电子学器件性能具有重要意义。最后,本文介绍了β-FePc单晶材料的磁性方面的研究。β-FePc单晶中自旋量子数S=1的Fe原子沿晶轴b方向排列成一维磁性原子链。通过角度依赖的X射线近边吸收精细结构发现FePc分子在bc面上呈近似站立状态,并且分子之间存在着磁相互作用。通过进一步测量磁场平行和垂直于b轴的磁化率和磁化强度,发现β-FePc单晶具有磁各向异性,链内分子的磁相互作用依赖于磁场方向。进一步分析发现,β-FePc单晶的磁化率可以很好的被一维海森堡反铁磁S=1的平面链理论所描述,在磁场平行和垂直于b轴时的各向异性相互作用分别为D/kB=67.6 K和D/kB=116.3 K。并且,我们初步判断随着温度降低至8 K以下,β-FePc单晶会进入S=0的自旋单态。