随着科学技术的飞速发展,传统导热材料已不再适用于现代化工业产生需求。聚合物基高导热材料因具有较高的导热性能、良好的物理化学性能以及经济性等优势,在各领域特别是电子行业表现出广阔的应用前景。但聚合物基体的导热性能一般较差,目前提高该类材料导热性能主要有三种方法:提高聚合物基体的导热性能、在基体中填充具有高热导率的填料以及改善基体与填料之间的界面结合状态。本文主要从改善聚合物基导热复合材料填料与聚合物基体的界面出发,采用两种表面处理方法对填料进行处理。第一种为偶联剂处理以增加填料表面的亲油性,改善填料与聚合物基体的相容性。本文选取KH-550、KH-560和KH-570对填料进行处理,研究了处理溶液的p H值、偶联剂用量及偶联剂水解时间对填料处理效果的影响。当溶液p H为5,偶联剂用量为填料质量分数的1.5%,水解时间为2 h时,填料与水之间的润湿角显著增加,所制备复合材料的热导率最大。经对比发现,采用KH-560对填料进行处理的效果最优。第二种方法为采用溶胶凝胶法,在填料表面包覆氧化锌,制备核-壳结构,并研究了包覆浓度及煅烧温度对填料处理效果的影响。当包覆浓度为1:5,煅烧温度为800oC时,氧化锌完全包覆在填料表面。包覆后填料与环氧树脂的润湿性得到改善,所制备复合材料的热导率也得到了显著提升。但与偶联剂处理不同,虽然包覆氧化锌一定程度上会改善填料与基体之间的润湿性,但复合材料热导率的增加主要是因为在材料中引入了具有更好导热性能的组分。最后,对两种方法处理所制备的导热复合材料采用XRD、热膨胀、动态力学性能及导热性能进行测试。填料发生的晶格畸变、导热复合材料热膨胀系数的降低以及复合材料储能模量及损耗模量的增加均表明填料与聚合物基体之间的界面结合得到了改善,但改善程度并不相同。复合材料热导率测试表明,偶联剂处理对提高材料的导热性能效果有限,而在填料表面包覆具有更高热导率的氧化锌,随着填料用量的增加,复合材料热导率将显著得到改善。两种方法之间的差别与它们的机理密切相关。