磁性水合碳酸铈对水中磷酸盐的高效去除及其机理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lcsuoboger
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利用铈基材料吸附除磷具有运行成本低、操作简单、效果好和适应范围广等优点,成为当前诸多除磷方法中的研究热点。然而,由于吸附容量有限、选择性较差和固液分离困难,仍然制约着其开发应用。本课题旨在制备出可磁性分离回收的高效除磷铈基材料,并对其吸附性能展开研究。采用共沉淀法制备得到磁性水合碳酸铈(M-HCC)吸附材料,运用SEM、TEM、BET、VSM、XRD等表征手段对材料进行分析,结果表明它为介孔尺寸的层状颗粒的非刚性聚集体,具有较大的比表面积,能够为磷的结合提供大量活性位点。并且超顺磁性的特性能够将其从处理的水样快速分离。M-HCC对磷酸盐的吸附遵循拟二级动力学模型,同时通过Langmuir吸附等温模型计算出的饱和吸附容量接近实验值99.3mg/g。在较宽的p H范围内(3~9)具有较强的磷吸附能力,同时可以忽略Ce/Fe释放的风险,并且除磷效能不受竞争离子的影响,具有较强的磷选择性。M-HCC在富营养化湖水和污水的应用表现良好,0.1g/L的吸附材料可使出水磷酸盐浓度从0.55mg/L降至0.03mg/L。此外,M-HCC还表现出良好的连续吸附性能和可重用性,因此具有广阔的应用潜力,可以通过直接或配成悬浊液进行抛洒控制湖库内源磷的释放,同时还可以与污水处理生物工艺相结合应用,或者在二沉池后端设定混合接触池和吸附柱,以削减外源磷的排放,从而抑制水体富营养化的发生。M-HCC对磷酸盐的去除是静电作用、沉淀反应、络合配位和羟基交换协同作用的结果。材料表面带电状态与H3-mPO4m-相反,可以通过静电吸引去除;在酸性条件下,溶解出的Ce3+能够与PO43-能够生成难溶的Ce PO4;Ce(Ⅲ)作为材料M-HCC的主要活性成分,可以与配体形成络合物。相比于CO32-,PO43-表现出更强的供电能力,能够结合生成Ce-O-P的内层络合物;在碱性条件下,生成的Ce(OH)3与Ce PO4相比具有更高的溶解度,因此能够与PO43-通过羟基交换达到去除磷的目的。
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