限氧自养亚硝化过程中N2O的产生特征

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氧化亚氮(N2O),一种增温潜势很强的气体,其温室效应约为CO2的265倍,同时,它也是大气中破坏臭氧层的主要物质。污水的生物脱氮处理是大气中N2O的重要来源,对大气中N2O总量的贡献值约为3%,位居第六。污水生物脱氮处理过程中,主要通过硝化反应和反硝化反应去除污水中的氮污染物。DO,NO2-和NH4+浓度等都是影响硝化过程中N2O产生情况的重要因素。DO浓度能够影响NH2OH氧化途径和AOB反硝化途径对N2O产生总量的贡献情况。NO2-浓度能够刺激AOB反硝化的进行,增加N2O的释放。NH4+是硝化反应中的重要基质,以及AOB反硝化反应中的电子供体。本研究通过采用人工模拟污水(不加碳源),在限氧曝气条件下富集培养了亚硝化细菌。系统运行稳定后,限氧自养亚硝化反应过程中的亚硝化率为70%,N2O释放因子(N2O释放量/NH4+氧化去除量)约为17%。在限氧自养亚硝化反应过程中,由于限氧曝气时的供氧速率和系统内耗氧速率平衡,溶液中的DO浓度始终维持在0.1 mg/L左右;当NH4+消耗殆尽时,系统内的耗氧速率迅速下降,DO浓度迅速上升,并在DO变化曲线上表现出“DO拐点”,“DO拐点”标志着自养亚硝化反应结束。曝气开始后,系统内的溶解态N2O浓度逐渐下降;曝气持续1.8 h后开始逐渐上升;当系统内的NH4+浓度低于20 mg/L时,溶解态N2O的浓度又出现下降趋势。不同进水NH4+浓度条件下,限氧自养亚硝化过程中的NH4+氧化速率恒定不变,即NH4+的氧化反应为零级反应。限氧自养亚硝化过程中N2O的释放总量随着进水NH4+浓度的增大而相应增大,当进水NH4+浓度为60 mg/L、120 mg/L和240 mg/L时,反应过程中的N2O释放总量分别为3.24 mg/L、8.75 mg/L和24.59 mg/L。间歇曝气方式是曝气阶段和停曝阶段交替运行。由于曝气吹脱作用,限氧自养亚硝化过程中采用间歇曝气方式时,释放的N2O主要来源于曝气阶段,停曝阶段释放的N2O量很小,曝气阶段和停曝阶段对间歇曝气中N2O释放总量的贡献分别为71.32%和26.68%。与连续曝气方式相比,在限氧自养亚硝化过程中采用歇曝气方式(曝停比2h:2h)能够降低反应系统内的N2O释放因子。污水生物处理过程中,能够产生N2O的反应途径主要是异养反硝化反应、NH2OH氧化反应和AOB反硝化反应。在限氧自养亚硝化反应系统内,由于进水中不含任何有机碳源,异养反硝化反应产生的N2O量很小,几乎检测不到;NH2OH氧化反应对系统内N2O释放总量的贡献也较小,当进水NH4+浓度分别为60 mg/L,120 mg/L和240mg/L时,相应的,NH2OH氧化反应对系统内N2O释放总量的贡献值分别为25.6%,17.8%和14.0%;AOB反硝化反应是系统内产生N2O的重要途径。综合分析后,推断,AOB反硝化反应是限氧自养亚硝化过程中N2O释放的最主要途径。
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