不同碲源下的MoVTeNb催化剂的制备与研究

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Mo-V-Te-Nb-O复合金属氧化物催化剂对丙烷选择氧化制丙烯酸具有很好的催化作用,近年来成为研究的热点。本论文以改善复合金属氧化物催化剂的性能为目的,研究了碲酸、二氧化碲、水合肼处理过的二氧化碲这三种不同碲源对Mo-V-Te-Nb-O催化剂性能的影响,并在不同碲源的基础上引入超声波处理、空气中预煅烧、加入不同添加物等操作。考察催化剂的稳定性,对失活催化剂进行XRD、ICP表征分析,并对其进行探索性的再生处理。利用固定床微型反应器,在原料气连续进料的条件下对所制复合金属氧化物催化剂进行性能评价。实验结果表明,以碲酸为原料制备催化剂时,引入碱性添加物及超声波处理都不能改善催化剂的性能,而用不溶性碲化合物制备催化剂时,这两种操作都可以不同程度的改善催化剂的性能,但改善后的性能还是无法与用碲酸为原料所制催化剂相比;经空气低温预煅烧后的三种碲源所制催化剂在丙烯酸选择性上均有所提升;碲酸仍是目前制备具有良好性能催化剂最好的碲源;用Te处理后的催化剂再生效果较好,丙烯酸收率从2.15%提升至6.21%,但还是远不及失活前的效果。对反应工艺的考察结果表明,在较适宜的反应条件下(反应温度400℃,空速1100h-1,原料气C30/N2/O2摩尔比4.19/42.43/8.38,水蒸气含量47%),丙烷转化率可达46.41%,丙烯酸收率可达24.11%。
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