碳基量子点改性纳米二氧化钛在光催化降解和抗菌中的应用

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城市化的快速发展使得我们生活水平显著提高的同时也造成了日益严重的环境污染问题,工业生产和人类生活所排放的废水所包含的有机污染物和致病微生物在对生态环境造成极大破坏的同时也威胁着人类的生命健康。一方面,在城市、医疗和畜牧业排放的污水中已检测到包含抗生素在内的大量药物化合物,然而由于其稳定的化学性质以及难以被生物降解使得常规的水处理工艺很难将它们完全去除。另一方面,污水中大量繁殖的致病微生物对水生生态系统和人类健康也构成了巨大的威胁。利用半导体光催化技术降解有机污染物和杀灭致病微生物成为水处理技术发展的重要方向。Ti O2作为一种典型的半导体材料,本身具有化学性质稳定、低细胞毒性、价格低廉、不会造成二次污染等的优点,被认为是污水处理中理想的光催化剂。但是由于Ti O2的禁带宽度过大(3.2e V),其最大入射光波长仅为387 nm,只能吸收占太阳光谱4%左右的紫外光;其次,Ti O2的光生空穴与电子的复合率较高,从而导致其光催化活性较低。通过掺杂、构建异质结等方式能在一定程度上提高Ti O2的光催化活性。然而用于掺杂改性Ti O2的材料大多是价格昂贵的贵金属或高细胞毒性的金属半导体,因此选择一种非金属型碳材料用于提高Ti O2的光催化性能成为了一个热门研究方向。本文通过碳量子点掺杂改性Ti O2,以改善Ti O2光吸收能力并加快光生载流子分离,从而提高其光催化降解和抗菌活性。本论文主要内容如下:(1)利用HF和乙醇作为修饰剂水热合成(001)晶面高度暴露的Ti O2纳米片(TNSs),相比于市面上的Ti O2具有更高的光催化活性,通过与CQDs复合可进一步提高其光催化活性。在模拟太阳光的条件下,TNSs-CQDs复合催化剂在120 min内光催化环丙沙星降解率高达96.5%,180 min内能杀灭99.9%以上的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌。此外,通过自由基捕获实验以及EPR测试证实TNSs-CQDs光催化反应体系的活性物种为h+、·OH和·O2-,而·O2-为主要活性物种。(2)采用热缩聚法合成g-C3N4量子点(CN-QDs),将其与P25复合成功制备高效的Ti O2/CN-QDs复合催化剂。在模拟太阳光条件下,Ti O2/CN-QDs在120 min内能降解97.7%的环丙沙星,180 min内能杀灭100%的大肠杆菌和金黄色葡萄球菌。此外,通过自由基捕获实验以及EPR检测证实Ti O2/CN-QDs光催化反应体系的活性物种为h+、·OH和·O2-,其中·O2-为主要活性物种。
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