氧化石墨烯层状反渗透膜的脱盐性能研究

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石墨烯因具有高比表面积及优异的电学、热学、光学和力学等性能而受到广泛关注,尤其在水处理领域的应用。氧化石墨烯(GO)作为石墨烯的衍生物,含有大量的含氧官能,其独特的结构和表面特性在水处理领域表现出潜在应用价值。研究表明,基于GO的层状薄膜对污水中的有机物大分子和水合直径较大的离子具有良好的去除性能,但是对于盐水中氯化钠的去除率较低。本论文通过真空抽滤法在多孔阳极氧化铝基底上制备了亚微米级厚度的GO层状薄膜。在低压反渗透条件下,通过自制便携式脱盐装置进行了低浓度盐溶液的渗透实验。探究了GO薄膜的脱盐机理,及盐溶液离子化合价比、盐浓度和pH对水流速和脱盐率的影响。分析表明,脱盐率主要受盐离子水合半径的大小、盐离子对氧化石墨烯孔道间距的调节强度的影响。盐离子的水合半径越大,离子作用强度越强,脱盐率越高。去质子化和质子化也能提高盐溶液的脱盐率。为了提高GO薄膜的脱盐性能,对GO薄膜进行了一系列的改性。如通过氢碘酸还原、氧化钛纳米片插层和壳聚糖交联的方法。经氢碘酸蒸汽还原的还原氧化石墨烯(RGO)薄膜的脱盐率随还原时间先增加后下降,最高达到30.7%。究其原因表明,GO薄膜被还原后,含氧官能团减少,RGO和Al3+的交联作用减弱,造成了薄膜大面积的脱落和一系列的缺陷,导致较低的脱盐率。之后通过插层和交联的方法来调控GO纳米片的层间距,制备了膜厚逐渐增加的GO、GO/氧化钛和GO/氧化钛/壳聚糖复合层状薄膜。对其进行了光学显微镜、扫描电子显微镜和X射线衍射表征。结果表明,氧化钛纳米片的插入和壳聚糖的交联作用精确调控GO的层间距。由于氧化钛的光致还原作用,在紫外光照射下,GO/氧化钛复合薄膜被缓慢还原。层状薄膜的脱盐率随膜厚的增加而提升,在GO含量相同时,RGO/氧化钛复合薄膜的脱盐率同GO薄膜相比提高了1.5倍,GO/氧化钛/壳聚糖复合层状薄膜和GO薄膜相比脱盐率提高了3倍以上,最高值达到30%左右。水通量高达71.6-143.2 L/m2 h MPa,远远高于其他反渗透膜材料。GO薄膜脱盐率仍较低,但是这种插层和交联的方法能够精确控制GO的层间距,大大提高脱盐率,因此GO薄膜应用于海水淡化领域还有很大的提升空间,例如优化实验条件和参数,或通过插入其他功能化的纳米片或分子链来调控GO纳米片层间距,从而达到理想的脱盐效果。加上GO薄膜制备方法简单、成本低、高渗透性和高选择性等优点,GO层状薄膜在海水淡化领域具有潜在的应用前景。
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