去乙酰头孢菌素C的分离及相关化合物的合成

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去乙酰头孢菌素C(DAC)是发酵生产头孢菌素C(CPC)过程中产生的副产物,占头孢菌素C的15~20%。在头孢菌素C的下游纯化工序中,随废弃液排放至环境中,不仅造成了环境污染,而且浪费了资源。去乙酰头孢菌素C的结构与头孢菌素C类似,含有β-内酰胺环。它在C-3位的羟甲基使之能方便地用于某些半合成头孢菌素的合成。所以,将去乙酰头孢菌素C由废弃液中分离回收,通过结构修饰可使之成为某些头孢菌素药物的关键中间体,这样不仅有利于环境保护,而且降低了头孢菌素C的生产成本。以粉状活性炭为吸附剂,在酸性条件下吸附废弃液中的去乙酰头孢菌素C;再以13%乙醇水溶液进行洗脱,所得洗脱液DAC纯度为80%,去乙酰头孢菌素C收率75%。以13%异丙醇溶液洗脱,洗脱液DAC纯度82%,去乙酰头孢菌素C收率80%。以10~50目的煤质颗粒活性炭为吸附剂,对废弃液中的去乙酰头孢菌素C进行固定床分离,以8%乙醇水溶液洗脱,得到DAC纯度85%的洗脱液,收率60~65%。在经纳滤膜浓缩后,通过弱碱性离子交换树脂Amberlite IRA67吸附,以0.5mol/L醋酸钠缓冲液洗脱,得到DAC纯度95%,含量大于30g/L的去乙酰头孢菌素C的钠盐溶液,收率在90~95%。加入丙酮或乙醇结晶,可得到去乙酰头孢菌素C钠盐固体。洗脱后的活性炭以含异丙醇的强碱溶液对活性炭浸泡洗涤,再用酸溶液中和冲洗,可恢复其吸附能力。以去乙酰头孢菌素C钠盐为底物,利用固定化D-氨基酸氧化酶(DAAO)可将其转化生成去乙酰戊二酰基-7-氨基头孢烯酸(D-Gl-7ACA),收率75%。在DAAO反应后的溶液中,滴加过氧化氢,可使残留α-酮基-己二酰基-去乙酰7-氨基头孢烯酸中间产物实现化学定量转化,D-Gl-7-ACA收率可提高到82%。而后直接利用固定化戊二酰基-7-ACA酰化酶(GA)将其裂解生成去乙酰7-氨基头孢烯酸(D-7-ACA)。收率92%。反应总收率为72%。D-7-ACA可作为生产头孢呋新的关键中间体。7-氨基-3-乙烯基头孢稀酸(7-AVCA)是合成头孢克肟和头孢地尼的起始原料。以GCLE为原料,采用‘一锅法’在其C-3位上完成wittig反应得到3-乙烯基头孢菌素,收率为82%。而后可经两条路线连续脱除其C-7位和C-4位上保护基,a)经苯酚热解脱除其C-4位保护基,以饱和碳酸氢钠溶液萃取中间产物,分离后水相直接经固定化青霉素G酰化酶脱除其C-7位苯乙酰侧链,得到目标
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