石墨烯/聚丙烯腈基多孔炭的合成及应用

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:skiau2548
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
多孔炭材料因其发达的比表面积、出色的化学稳定性和优异的导热导电性能被广泛地应用于催化剂载体、气体储存和电极材料等领域。根据实际应用中的需求对炭材料进行结构剪裁可以有效提升其应用性能,是目前炭材料研究领域的热点。如何精确调控炭材料的孔道结构和表面化学以满足应用的要求仍然存在很大的挑战。本论文开展了以石墨烯/聚丙烯腈纳米复合材料为炭前驱体合成含氮多孔炭材料的研究。(1)以丙烯腈(AN)为聚合单体,过硫酸铵(APS)为引发剂,采用类似聚丙烯腈聚合的水相沉淀法,在氧化石墨烯的水溶液中通过原位聚合制得石墨烯/聚丙烯腈纳米复合材料,然后经过炭化和活化得到氮掺杂的大孔-微孔相互贯通的多级孔炭材料。材料具有丰富的比表面积787 m2g-1和孔容1.98 cm3 g-1,杂原子N的含量达到6.2 wt%,其中石墨化N占到40%。材料负载铜催化剂应用于乙醇直接脱氢制乙醛的催化反应,铜的分散度高达18.3%,乙醇转化率为83.2%,乙醛选择性超过95%,500 mmin的稳定性测试后乙醇的转化率仍可以保持在80%,并且测试前后铜颗粒的尺寸几乎不变(6.3nm到6.7 nm)。材料优异的催化性能归因于丰富的含N官能团和多级孔结构之间的协同作用。XPS测试和DFT计算表明,N掺杂的炭材料有利于铜颗粒的分散和稳定;空速实验表明高空速下该材料具有更高的时空收率,表明材料的多级孔结构有利于气体的传输从而获得更好的催化性能。(2)基于上述材料大孔和含氮丰富的优异特性,选用碳酸钾活化来极大地丰富材料的比表面积和孔容,以期获得突出的二氧化碳吸附分离性能。通过考察活化温度、炭化温度和后处理方式对材料结构和吸附性能的影响,得出最佳的活化条件。将聚合物、预氧化物和炭化产物作为活化前驱体,活化后比表面积和孔容提升明显,杂原子N的含量活化前后基本不变,并且炭化产物活化后仍保持大孔的特征。将材料应用于二氧化碳吸附分离测试,静态测试:25℃时,炭化物活化后的CO2饱和吸附量最高可以达到4.0mmol g-1; 0℃时,聚合物活化后的CO2饱和吸附量最高可以达到6.5 mmol g-1,这是因为低温下微孔的比表面积和孔容起主要作用,常温常压下适宜的微孔孔径发挥决定性作用。动态测试:模拟烟道气的组成,材料对混合气中二氧化碳的吸附量(1.03 mmol g-1)与相应分压下的静态吸附量(1.22 mmol g-1)一致,并且循环再生能力强,具有实际应用的价值。
其他文献
  随着人文社会学科的发展,也涉及到越来越多地以前发生在理工科的跨学科研究,但是不同于理工科学科的跨学科发生的化学反应,人文学科相对能够守住学科本位,只是发生了一些形塑
会议
盐碱胁迫对植物生长发育和土壤肥力造成了严重影响。根瘤菌能通过与植物共生固氮,提供氮素来源,缓解盐碱胁迫,在生物改良上有重要作用。而单一根瘤菌在多种土壤环境下,仍存在适应
生态科学作为一种具有较强包容性和系统性的学科体系,本质上内含着向其他学科拓展以寻求自我完善的动力和理论自信.对于生态学理论在生态科学研究的讨论和阐释,可更清晰的理
明末清初以降,西方宗教对华传教的规模急剧扩大、方式日臻成熟,传教士在基督教传播史和中西文化交流史上开始掀起波澜。近年来,有关传教士的研究领域不断扩展,研究范式不断更新
  Fluoride and sodium sulfite are two well known environmental contaminants, which pose a serious threat to male reproduction.The present study aims to determ
会议
在数字化和全球化推动下,中国出版传媒企业进行了转型升级的路径探索.河北出版传媒集团在机制体制创新过程中,构建了以挺拔出版业为心、以数字技术助推产业升级、以加大传播
跨学科研究在分析和解决具体科研实例时,具有前沿创新性、整体性、跨越性、问题导向性、动态开放性和复杂性等特征,并能发挥促进基础理论与应用实践有机结合,打破学科壁垒,解
直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有结构简单、燃料便于携带与储存、理论比能量高等优点,在小型可移动电源和微型电源方面具有广阔应用前景。PtRu/C是DMFC阳极的优选电催化材料,开展PtRu/C表面的甲醇氧化机理研究、开发针对Ru流失的在线诊断技术,对明确DMFC阳极催化剂的优选方向、提高DMFC性能和稳定性具有重要意义。本论文采用新一代的电化学谱学分析方法——总谐波失真(THD)谱,实验考察了R
学位
Nasicon结构的Li_3V_2(PO_4)_3因为具有环保、安全性能好、成本低廉、结构稳定、电化学性能较好等特点,被人们认为是最具发展潜力的锂离子电池正极材料之一。本文对其合成方法、物相、电化学性能、元素掺杂和脱嵌锂动力学进行了较深入系统的研究,所得结果归纳如下:1.采用微波碳热还原法,按照n(Li):n(V):n(P)=3.05:2:3微波加热10min,合成了单斜晶体的Li_3V_2(PO
中国新一轮改革是前所未有的整体推进的改革,改革画卷的主轴是经济体制改革,其核心是使市场在资源配置中起决定性作用.与此同时,推动生态文明体制深化改革,约束在经济发展中