【摘 要】
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锂离子电池首次充电过程中因负极形成固体电解质界面膜（Solid Electrolyte Interface,SEI）而造成不可逆容量损失,特别是高容量硅基材料SEI膜的破坏与重构会永久消耗来自正极的活性锂,导致较低的首次库伦效率（Initial Coulombic Efficiency,ICE）和容量的快速衰减。补锂（预锂化）可引入额外的“锂源”补偿不可逆容量损失,其中正极补锂具有良好的可操作性、
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锂离子电池首次充电过程中因负极形成固体电解质界面膜（Solid Electrolyte Interface,SEI）而造成不可逆容量损失,特别是高容量硅基材料SEI膜的破坏与重构会永久消耗来自正极的活性锂,导致较低的首次库伦效率（Initial Coulombic Efficiency,ICE）和容量的快速衰减。补锂（预锂化）可引入额外的“锂源”补偿不可逆容量损失,其中正极补锂具有良好的可操作性、兼容性和稳定性,成为目前的研究热点和有望大规模商业化应用的技术路线。然而正极补锂材料分解后多会产生残留物,不利于电池的能量密度提升。本文主要研究正极补锂材料,降低其残留以及对电池体系的不良影响。以3,4,5-三羟基苯甲酸为有机基体,LiH为锂源,在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中反应得到3,4,5-三羟基苯甲酸三锂盐（Li3THBA）,然后按质量分数10%将Li3THBA添加到LiFe PO4电极中,与石墨和Si/C匹配组装全电池,测试结果表明,正极首次充电容量提高至180 m Ah/g以上,循环、倍率性能显著提升。分析表明,Li3THBA的加入提高了SEI膜中LixPOyFz和ROCO2Li的含量,改善了负极材料体积膨胀,提高负极SEI膜的机械强度和界面稳定性。通过探究不同羟基数量和位点的影响规律发现,3,4,5-三羟基苯甲酸与LiH接触后便开始发生反应,且具有较低的反应势垒。与Li3THBA补锂相比,金属锂具有高理论容量且无任何残留。本文通过筛选商业化锂片、5μm锂箔（5-LiFoil）和50μm锂箔（50-LiFoil）三种锂源发现,混合电位的下降是共同特征,5-LiFoil可直接正极补锂,50-LiFoil需先对石墨和Si/C负极预嵌锂,拆解电池取出锂箔后再与LiFe PO4和NCM523匹配组装全电池。应用5-LiFoil时LiFe PO4全电池首次充电容量可提高至180m Ah/g以上,ICE提升至95%左右。应用50-LiFoil正极补锂,Si/C负极形成的SEI膜较薄且不稳定,NCM523与补锂石墨负极组装的全电池,经过200次循环后放电容量为198.6 m Ah/g,相比提高了40.4%。研究结果表明,利用金属锂箔正极补锂提升容量效果明显,且无残留物,可将其推广应用至S/C为正极的硅硫全电池。
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