二维原子/分子晶体材料因独特的物理性质而受到广泛关注。由于分子束外延生长技术可以用来制备高质量的二维原子/分子晶体材料,而扫描探针显微学因其超高空间分辨率可以对材料的生长质量进行表征,同时还可以获得其电子结构等方面的信息,因此分子束外延生长与扫描探针显微学相结合是研究二维原子/分子晶体材料的理想组合之一。此外,对于具有新奇光学特性的二维原子/分子晶体材料的研究需要利用传统的光谱学探测技术,而光学耦合扫描探针显微镜系统可以满足这样的需求。本文围绕二维原子/分子晶体材料体系的研究开展了以下三部分工作:低温光学扫描探针显微镜系统的研发、二维有机超分子晶体的制备、结构与物性,以及硅烯在二维原子晶体材料异质结中电子特性的第一性原理计算研究。一、低温光学扫描探针显微镜系统的研发:完成了低温光学扫描探针显微镜系统的整体设计,一台液氦低温恒温器的研制,新型扫描探针显微镜探头的研发,并完成了系统性能测试。该系统由扫描探针显微镜表征腔、分子束外延生长腔、样品预处理腔/准备腔和快速进样腔组成。扫描探针显微镜探头采用了潘式步进电机,并使用了一体式框架和模块化设计,具有结构紧凑、刚性高、组装测试方便、容易维护等优点。经过测试,该扫描探针显微镜探头可以在室温、液氮和液氦温度下稳定工作,并得到高质量原子分辨像。在低温下可以稳定地完成扫描隧道显微谱的获取。该系统和商用扫描探针显微镜系统相比,特别考虑了其光学兼容性。在扫描探针显微镜探头、低温冷室、扫描探针显微镜表征腔的设计中,针对光的引入和收集做了特殊的优化。本部分还详细介绍了一台自主研发的液氦低温恒温器。该低温恒温器液氦容积为3.7 L,液氮容积为16 L。借助低温恒温器,本系统中样品最低温度可低于5 K。测试结果显示:利用该低温恒温器,3.7 L液氦可以维持样品在液氦温度下不低于60 h。二、利用自行研制的低温光学扫描探针显微镜系统制备了二维有机超分子晶体并对其结构和物性进行了表征:利用自主研发的低温扫描探针显微镜系统,通过碲单质与酞菁铁分子共沉积,在Au(Ⅲ)表面上成功获得了以碲原子为媒介的二维超分子晶体材料,发现碲原子与酞菁铁分子处于同一平面。碲原子调制的二维酞菁铁分子晶体存在两种稳定的相:一种为酞菁铁分子阵列相,另一种为酞菁铁蜂窝结构相。以硒原子替换碲原子进行共沉积,发现与“碲/酞菁铁”不同,硒原子独自形成了一个单原子层,酞菁铁分子吸附在硒单层结构上。硒缓冲层可以有效地降低酞菁铁与基底之间的耦合,使得扫描探针显微镜能够清晰分辨酞菁铁的分子轨道。三、利用第一性原理计算研究了硅烯/氮化硼异质结的电子特性:通过构建硅烯/氮化硼范德瓦尔斯异质结构,对硅烯在二维原子晶体材料异质结中的结构与电子特性进行了第一性原理计算研究,发现六方氮化硼由于其本身的化学惰性,可以将硅烯的狄拉克锥完整地保护在费米能级处。在氮化硼和硅烯组成的二维多层异质结和三维超晶格中,发现由单层氮化硼间隔的相邻硅烯层之间存在耦合;通过增加硅烯层之间的氮化硼层数,可以有效地降低硅烯层之间的耦合;利用三层氮化硼作为间隔层,就可以有效地减弱硅烯层之间的耦合作用。同时还发现在由硅烯和氮化硼组成的超晶格中,通过改变硅烯层间氮化硼的层数,可以实现硅烯能带结构中狄拉克点和狄拉克线之间的转变。本部分结果为实验上研究硅烯的光电特性奠定了理论基础。