共掺杂TiO2基和LaGaO3基巨介电陶瓷的制备、性能及极化机理研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:kyy06
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在电子元器件小型化和集成化的发展趋势下,具有巨介电常数的电介质材料正在受到越来越多的关注。近年来,(In,Nb)共掺金红石Ti O2巨介电陶瓷以其优异的性能受到广泛关注,为高性能巨介电陶瓷的研发提供了新的思路。本论文基于共掺杂的理念,对共掺杂TiO2和LaGaO3基陶瓷的巨介电效应进行了研究。(1)通过固相反应法制备了不同(Cu,Nb)共掺量金红石结构TiO2巨介电陶瓷Ti1-x(Cu1/3Nb2/3)xO2,x范围为0.05%30%。其中共掺量为0.5%和1%的陶瓷均表现出巨介电性,同时具有良好的介电性能温度和频率稳定性。(Cu,Nb)共掺量为0.5%的陶瓷样品在1 kHz1 MHz频率范围内,材料的介电损耗低于0.07,当测试频率为1 kHz时,介电损耗约为0.05。(2)(Cu,Nb)共掺量为0.5%和1%的金红石TiO2基巨介电陶瓷的电模量虚部频谱图显示出三个介电弛豫峰,表明材料中存在三种极化机理。1%(Cu,Nb)共掺金红石TiO2陶瓷的巨介电常数既来源于电极-陶瓷界面极化、内晶界层效应(IBLC)等非本征极化机理,也来源于本征的可变程跃迁极化机理。0.5%(Cu,Nb)共掺金红石TiO2陶瓷的巨介电常数来源于表面阻挡层效应(SBLC)、内晶界层效应(IBLC)以及可变程跃迁极化。交流阻抗谱的测试结果表明,(Cu,Nb)共掺量为0.5%的陶瓷具有较高的晶界电阻,XPS结果以及样品表面和内部的颜色差异表明,陶瓷表面存在着绝缘层。陶瓷中的晶界以及陶瓷表面的绝缘层可以起到阻碍载流子长程迁移的作用,因而相比于共掺量为1%的样品,共掺量为0.5%的陶瓷具有更低的介电损耗。对(Cu,Nb)共掺金红石TiO2陶瓷的研究表明,通过调节共掺量以及优化热处理工艺,进而提高陶瓷的晶界电阻与表面绝缘性,是获得高性能的巨介电陶瓷的一种很好的方法。(3)通过固相反应法制备了钙钛矿结构LaGaO3基巨介电陶瓷LaGa0.7-xMgxMn0.3O3(x=0,0.05,0.10,0.15),并系统地研究了(Mg,Mn)的掺杂比例对材料介电性能的影响,详细分析了LaGa0.65Mn0.3Mg0.05O3陶瓷的介电性能和电导性能。LaGa0.65Mn0.3Mg0.05O3陶瓷在1 Hz105 Hz频率范围内介电常数可达103,并存在一个德拜类型的介电弛豫峰。这个介电弛豫过程可能与体系中存在的Mn3+/Mn4+混价结构有关。结合XPS分析结果以及Mott的可变程跳跃(Variable-Range-Hopping,VRH)理论,我们认为LaGa0.65Mn0.3Mg0.05O3陶瓷的巨介电效应起源于电子在Mn3+/Mn4+之间的可变程跃迁。I-V特性曲线表明Mg掺杂能使电子发生局域化,从而降低材料的介电损耗。
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