【摘 要】
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芳烃（苯、甲苯、二甲苯）是化工行业重要的有机化学品,长期以来由石油路线制得。近来,随着我国聚酯行业的快速发展,对芳烃的需求量逐年增加。甲醇制芳烃（MTA）属于煤化工路线,甲醇来源充足,减少了对石油资源的依赖。以煤化工副产烃和甲醇二者耦合共芳构化制芳烃一方面可提升原料附加值,另一方面平衡了甲醇芳构化反应热效应。本文针对提高耦合共芳构化催化性能、阐释催化剂表面酸性和活性之间的关系以及工艺条件对产物分布
【基金项目】
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宁夏回族自治区自然科学基金项目（2019AAC03024）； 宁夏重点研发计划（东西部合作）项目（2017BY063）； 宁夏大学研究生创新计划（GIP2020-19）；
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芳烃（苯、甲苯、二甲苯）是化工行业重要的有机化学品,长期以来由石油路线制得。近来,随着我国聚酯行业的快速发展,对芳烃的需求量逐年增加。甲醇制芳烃（MTA）属于煤化工路线,甲醇来源充足,减少了对石油资源的依赖。以煤化工副产烃和甲醇二者耦合共芳构化制芳烃一方面可提升原料附加值,另一方面平衡了甲醇芳构化反应热效应。本文针对提高耦合共芳构化催化性能、阐释催化剂表面酸性和活性之间的关系以及工艺条件对产物分布影响,采用Zn、Ga、Cr元素改性及碱处理等手段调变了表面酸性以及织构性质,研究了其对正己烷/甲醇耦合共芳构化反应的影响。1.采用碱处理和浸渍法制备了多级孔结构分子筛（M/AT-HZ-x）,并使用XRD、N2吸附/脱附、TEM、NH3-TPD、py-FTIR、FT-IR、ICP-OES、Raman 以及 GC-MS 等手段对其物化性质进行了表征。结果表明,Zn、Cr、P改性HZSM-5调变了分子筛的酸性,使BAS减少,LAS增加。样品碱处理生成的介孔有利于焦炭前驱体的扩散和容纳,提高了抗积碳能力从而延长了催化剂寿命,M/AT-HZ-30催化剂寿命达到M/HZ样品的2.5倍。2.考察了正己烷耦合甲醇耦合共芳构化反应温度对产物分布的影响。升高温度有利于芳烃的生成,在甲醇/正己烷进料摩尔比为7:3、500℃和1.0 h-1的条件下,芳烃收率为49.6%,二甲苯收率为16.3%。还考察了甲醇进料位置对耦合共芳构化产物分布的影响,结果表明,甲醇最佳进料位置为催化剂床层0.3处,表明甲醇在适当的位置进料不仅促进芳构化反应,还能增强烷基化作用,生成二甲苯。3.采用浸渍法制备了ZnGa/HZ分子筛,并使用XRD、N2吸附/脱附、TEM、py-FTIR、ICPOES、XPS以及GC-MS等手段对其物化性质进行了表征。Zn、Ga作为脱氢芳构化性能优异的活性组分,主要调变了分子筛的酸性,其中Zn物种与BAS强相互作用形成ZnOH+,减少了 BAS量,Ga引入ZSM-5后,部分骨架外的Ga物种取代Si（OH）Al的羟基质子,进一步导致BAS量降低,将S/W比值从0.55调变到0.20,L/B从0.09调变到1.10。在甲醇/正己烷进料比为7:3,430℃,1.0 h-1条件下,芳烃收率最高可达65.7%,表现出优异的催化性能;芳烃的收率随着反应温度的升高而增加,以1Zn7Ga/HZ催化剂为例,反应温度为550℃时,芳烃的收率最高约达73%（苯、甲苯和二甲苯收率分别为26%、34%和13%）,且随着反应时间的增长催化稳定性较好。
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