【摘 要】
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四环素（TC）是一种常见的抗生素中间体,被广泛应用于日常生活中。由于TC具有抗性分子结构,传统的废水处理方法存在处理效率低、成本高、二次污染等缺陷而无法充分降解TC。利用太阳能的光催化氧化技术作为一种高效节能的绿色环境净化技术,在TC降解方面展现出广阔的应用前景。然而目前的单一半导体光催化剂存在可见光响应范围较窄、光生载流子分离效率低等缺陷。因此本文将主要通过寻找能带匹配的半导体材料（硒化铟（In
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四环素（TC）是一种常见的抗生素中间体,被广泛应用于日常生活中。由于TC具有抗性分子结构,传统的废水处理方法存在处理效率低、成本高、二次污染等缺陷而无法充分降解TC。利用太阳能的光催化氧化技术作为一种高效节能的绿色环境净化技术,在TC降解方面展现出广阔的应用前景。然而目前的单一半导体光催化剂存在可见光响应范围较窄、光生载流子分离效率低等缺陷。因此本文将主要通过寻找能带匹配的半导体材料（硒化铟（In2Se3）、金属-有机框架（MOFS）材料（Ni-MOL、NH2-MIL-125等）和碳量子点（CQDs））进行耦合,通过形貌调控制备出新型高效的二维复合光催化剂,通过一系列表征手段来对材料的组成、形貌、光学特性进行分析,选取TC为研究对象来评估不同体系光催化材料的光降解性能,并基于TC的中间产物提出降解机理。主要研究内容如下:（1）采用一步溶剂热法制备了新型二维纳米花状MIL-125（Mo）-In2Se3（M-In）光催化剂。M-In具有纳米花结构、紧密的二维异质结界面。MIL-125（Mo）活性位点的高度暴露以及层状In2Se3的自发极化特性,在去除TC污染物方面表现出优异的吸附和光降解性能。准二级动力学模型表明M-In-X对TC的吸附速率是由化学吸附控制,Freundlich等温模型表明吸附过程是不均匀的、多层的。此外,在M-In-1最佳配比下,可见光照射120 min内TC的降解率达到94.14%。捕获实验、三维激发发射矩阵荧光光谱和高效液相色谱-质谱分析结果表明,h+和·O2-是降解过程的主要活性物种。（2）由于M-In光催化剂在降解TC过程中存在降解速率慢等问题。因此,研究中采用溶剂热法和离子交换法合成了一种高效的二维双金属光催化材料T-N-I,以提高光催化降解的速率。所制备的光催化剂（T-N-I）可在90 min内对TC的可见光降解率达到96.4%。表征和降解实验证明在光催化过程中,Ni-MOL和In2Se3的结合可以有效地分离光诱导载流子,并且Ti的引入可以通过Ti3+和Ti4+的转换加速电子传递。另外,Ti的引入还可以通过Ti-O吸收光能,增加光生载流子的数量,从而进一步提升光催化性能。（3）为进一步降低光催化剂的成本,减少贵金属的使用。在T-N-I的基础上,采用改进的一步水热法制备了一种铜单原子和碳量子点共负载的的二维光催化剂（CD（Cu）-Ni-MOL）。在可见光下,CD（Cu）-Ni-MOL在60 min时对TC的去除率高达93.5%。Ni-MOL、CD-Ni-MOL和CD（Cu）-Ni-MOL光催化性能呈现递增的趋势归因于Ni-MOL丰富的活性位点和负载能力,CD优秀电子传递能力和Cu单原子电子转移能力。
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