【摘 要】
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随着高容量RE-Mg-Ni合金的出现,研究者发现其特殊的超堆垛结构使合金表现出优异的电化学性能,作为镍氢电池新一代负极材料具有良好的应用前景。近年来,研究热点主要集中在高容量AB3型和A2B7型储氢合金,对于A5B19构型合金研究颇少。而A5B19型储氢合金在循环稳定性和高倍率放电方面表现突出,但目前关于A5B19型储氢合金相结构的制备和生成机制、以及特定元素对合金性能的影响机理尚不清楚。因此,探
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随着高容量RE-Mg-Ni合金的出现,研究者发现其特殊的超堆垛结构使合金表现出优异的电化学性能,作为镍氢电池新一代负极材料具有良好的应用前景。近年来,研究热点主要集中在高容量AB3型和A2B7型储氢合金,对于A5B19构型合金研究颇少。而A5B19型储氢合金在循环稳定性和高倍率放电方面表现突出,但目前关于A5B19型储氢合金相结构的制备和生成机制、以及特定元素对合金性能的影响机理尚不清楚。因此,探究A5B19型超堆垛结构合金生成机制,并基于此结构阐明A侧稀土元素添加替代对合金相结构、电化学和储氢性能的影响及作用机制具有重要意义。本文首先研究的是稀土Y元素部分取代Mg元素后,对退火态合金相结构和循环稳定性的影响,其次探究元素Sm部分取代Mg后对合金相转变、电化学和储氢性能的影响。通过真空感应熔炼方法制备出两种铸态合金RE0.82Mg0.18Ni3.35Al0.16（#1）和RE0.82Mg0.16Y0.02Ni3.35Al0.16（#2）,探究了Y部分取代Mg对合金相结构和储氢性能的影响。对比#1和#2两种合金的退火过程中相结构变化发现,元素Y部分替代Mg后,含Y合金#2在985℃保温24 h的条件下可以获得主相Pr5Co19结构,而不含Y的#1合金先在较低温度930℃保温12 h的条件下获到Ce2Ni7单相结构,继续升高温度后Ce2Ni7相结构发生分解向A5B19相结构转变,并在985℃保温12 h时得到主相Pr5Co19结构。将主相均为Pr5Co19相的两种退火合金进行性能测试,发现Y元素替代后,#2合金的倍率和循环性能明显改善。在充放电循环300圈后,循环保持率从74%提高到78%,吸放氢循环40圈后保持率为93%,高于不含Y的#1合金89%。研究发现,合金电化学性能的提高是由于Y元素替代后使得构成超堆垛结构的亚单元晶胞体积变小,合金内部氢传质加快,因此高倍率放电性能提高;同时合金的晶体结构稳定性提高,循环后的半峰宽、粒径变化小,促使合金表现出良好的循环稳定性。探究稀土元素Sm部分取代Mg后对合金性能的影响,通过感应熔炼制备RE0.77Mg0.23Ni3.62Al0.16（#3）和RE0.77Mg0.20Sm0.03Ni3.62Al0.16（#4）两种铸态合金。对#3和#4两种合金进行一系列热处理,发现随着温度升高Ce5Co19相向Pr5Co19相进行转换,且均在1005℃保温12 h的条件下得到Pr5Co19单相结构。对两种单相Pr5Co19型合金进行电化学测试,发现倍率与低温性能存在差异。#3合金低温性能较好,-40℃放电电流密度为72 mA/g时,放电量为83.2 mAh/g高于#4合金44.7 mAh/g;#4合金循环稳定性较好,200圈循环后保持率为77.4%。在储氢性能方面,#3合金的P-C-T平台变高。这是因为Sm没有取代时,组成超堆垛结构的亚单元体积小,造成#3合金的体积变小,使得合金内部与外界的氢传质变好,低温放电性能得到改善。
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