【摘 要】
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在我国PM2.5污染治理进入深水区的背景下,NH3防治的重要性日渐凸显。NH3不仅和SO2与NOx共同反应生成PM2.5,也作为碱性成分影响酸碱程度,进一步影响大气化学过程。NH3排放估算的准确性对了解NH3特征、评估NH3减排效应以及改善空气质量都至关重要。本研究基于MEIC人为源排放清单和Metop（IASI）卫星观测数据,使用区域空气质量模式WRF-Chem,利用迭代回归的“自上而下”的清单
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在我国PM2.5污染治理进入深水区的背景下,NH3防治的重要性日渐凸显。NH3不仅和SO2与NOx共同反应生成PM2.5,也作为碱性成分影响酸碱程度,进一步影响大气化学过程。NH3排放估算的准确性对了解NH3特征、评估NH3减排效应以及改善空气质量都至关重要。本研究基于MEIC人为源排放清单和Metop（IASI）卫星观测数据,使用区域空气质量模式WRF-Chem,利用迭代回归的“自上而下”的清单估算方法,研究我国东部NH3排放特征,为我国空气污染防治提供数据支撑和科学参考。本研究通过卫星观测数据与地表观测数据分析了NH3在大气中的浓度分布特征,选取了作为NH3浓度高值区的中国东部作为研究区域。利用WRF-Chem模型和“自下而上”的MEIC清单（先验清单）在2016年1月、4月、7月和10月模拟分析了我国东部的NH3时空特征。结果指出,先验清单所模拟的NH3柱浓度(16.7×1015 molec cm-2)相比较于卫星观测数据(25.7×1015 molec cm-2)存在严重低估。本研究通过敏感性模拟方法量化各人为源排放部门贡献的NH3浓度,并采用卫星观测NH3柱浓度作为目标值,使用统计回归模型对其进行计算,迭代循环直至模拟值与观测值之间的误差小于10%时终止。本研究进行了7次迭代,共计92组模拟,得到“自上而下”的NH3排放清单（后验清单）。结果显示,研究区域NH3总排放量为4.2 Tg yr-1,较先验清单高27%,其中3.2 Tg来自农业部门,1.0 Tg来自非农业部门。NH3排放存在显著的季节差异,季节排放量分别为217 Gg mon-1（春季）,396 Gg mon-1（夏季）,463Gg mon-1（秋季）和288 Gg mon-1（冬季）。农业部门对NH3排放的贡献在春夏季高于秋冬季。利用后验清单的模拟结果表明,模拟的NH3柱浓度为24.4×1015 molec cm-2,与IASI卫星的观测结果(25.7×1015 molec cm-2)接近,很大程度上改善了先验清单导致的低估,MFB由-0.48降为-0.06。进一步将模拟结果与12个NH3地面站点和80个地面空气质量站点的观测比较,结果指出后验清单模拟的地面NH3浓度为9.7μg m-3,与观测值更为接近;后验清单模拟的PM2.5浓度为65.7μg m-3,相较于先验清单增加3μg m-3,仅低估观测值0.2%。
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