自从T. Dietl等人理论预言了过镀金属(Transition Metal, TM)元素Mn掺杂的ZnO, GaN等半导体材料具有高达室温(Room Temperature, RT)的铁磁性(Ferromagnetism, FM),以及具有单层结构的石墨烯和VS2等的成功制备以来,这些低维度的材料因为其在高密度非易失性存储,自旋电子器件,纳米晶体管和超级电容器等领域的美好应用前景而获得了系统的研究。尽管人们已经报道了多种掺杂的氧化物和氮化物半导体材料具有RT的FM,但这些磁性的氧化物和氮化物半导体材料与实用之间仍然还有相当的距离,其关键性的科学问题在于：1)磁性的起源与本质。即,一直存有争议,认为这些宽禁带半导体的磁性起源于磁性掺杂元素的微小颗粒或缺陷；2)氧化物和氮化物半导体材料的p型掺杂问题(宽禁带的氧化物和氮化物都是天然n型的),器件设计制作困难；3)纯相无掺杂的氧化物和氮化物半导体材料呈现FM,挑战了稀磁半导体(Diluted Magnetic Semiconductors, DMSs))材料磁性起源的理论,提供了新的机遇来设计及调控。另外,可用于制造纳米电子器件的单层石墨烯等材料,由于存在相变时带隙打开过小,或者载流子迁移率过低等弊端,严重制约了其实际应用研究。针对这些关键性问题,我们以低维度半导体材料系统及调控为中心,设计了几种新的材料和低维结构体系,开展了以下工作：1)p型CuAlO2。为了进一步探求和澄清磁性半导体材料的磁性起源问题,我们研究了TM元素Co和Ni掺杂CuAl02的磁学性质。之所以选择具有铜铁矿结构的CuAl02材料进行研究,主要因为它是天然存在的为数不多的p型半导体材料之一,而且研究发现通过掺杂可以实现其p型或n型的导电性,从而使这类材料更接近实际应用。Co和Ni掺杂CuAl02的实验和理论研究表明：Co和Ni元素在基体材料CuAl02中的固溶度都小于5%；磁性测量及杂化密度泛函理论计算均表明,无论掺杂与否的CuAl02材料,都没有表现出如Sato等人理论所预言的FM。综合前人的研究成果以及我们的研究工作,表明基于第一性原理的理论计算可能高估了TM磁性杂质在氧化物半导体这种关联体系中的磁相互作用。2)无掺杂纳米结构。为了有效排除掺杂元素可能对磁性起源研究带来的干扰,我们研究了无任何元素掺杂的低维度纳米材料的电子及自旋结构等。针对ZnO, GaN, CdS和MgO这几种无掺杂纳米团簇的计算表明：ZnO等纳米团簇的磁性主要来源于这些团簇表面上具有悬键态电子的2配位的阴离子,而3配位的阴离子对磁性贡献很小,4配位的阴离子以及所有的阳离子则对团簇体系的磁性都没有贡献；具有局域磁矩的阴离子之间的海森堡(Heisenberg)交换作用同团簇体系大小以及具有最少配位数的阴离子总数之间的关系并不是线性变化的,而是可以用RKKY规律来解释；居里温度基本上是随着具有最少配位数的阴离子数的增加而升高；同时,我们设计出几种有效调控低维度纳米材料磁性的方案：结构设计；加氢钝化；注入电子或空穴等。3)金属绝缘体相变(Metal Insulator Transition, MIT)导致的二维半导体单原子层。具有低维结构的石墨烯电子三极管及逻辑电路,单层MoS2晶体管和单层VS2超级电容器等的研制成功,展示了这种低维度纳米材料用于研制纳米电子元器件的美好前景,从而激发了人们对这类低维度半导体材料的系统而广泛地研究。MIT特性是这些单层材料用于电子元器件制造的基础,而VS2材料无需额外的调控手段就可以实现高达RT的MIT(相变温度为308K),这是我们选择研究这种材料的主要原因。根据派尔斯相变及电荷密度波(Charge Density Wave,CDW)相关的理论,从理论上研究了单层结构的1T-VS2的电子结构、态密度、费米面、声子色散谱以及电-声相互作用理论及声子Bose凝聚导致的MIT等。我们的计算结果表明：这种单层的材料的确存在MIT,而且在晶体的对称性,费米面形状以及模拟的电子衍射图样等方面都和已有的实验结果吻合得非常好,这说明我们研究的方法和理论是可行的,方向是正确的,同时也为研究其他类似的低维度相变材料指引了方向。