铋系氧酸盐的形貌调控及其光催化性能研究

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半导体光催化是一种环境友好的消除水中或空气中有机污染物的新技术。由于高效和价格低廉,二氧化钛光催化剂(Ti O2)受到了科研工作者广泛和深入的研究,并已成功用于各种有机污染物的降解。然而,Ti O2具有宽的带隙(带隙能3.2 e V),只能利用紫外光,而这部分光只约占太阳能的5%;此外,Ti O2的量子产率较低,光生电子-空穴(eCB–-hVB+)复合几率高。因此,开发高效且具有宽可见光响应的光催化剂仍具有挑战性。除了对Ti O2进行修饰改性,更多的研究者致力于开发可见光响应的非Ti O2基光催化剂,其中,铋系金属或非金属氧酸盐由于其特殊的电子结构引起了广泛的关注。本文致力于采用一步水热法制备具有不同形貌的新型高效铋系光催化剂(如钛酸铋和卤氧铋),探讨制备条件对催化剂的晶相结构和形貌的影响,并通过模拟太阳光和可见光光催化降解水中典型有机污染物反应,评价铋系光催化剂的催化活性,提出合理的降解机理。具体的研究内容如下:1.在无模板剂条件下,采用水热合成技术并调控制备条件,获得了立方晶系花状、带状和四面体状Bi12Ti O20单晶,利用透射电子显微镜、场发射扫描电子显微镜、X-射线粉末衍射、紫外–可见漫反射光谱、X-射线光电子能谱和氮气吸附等测试技术法对Bi12Ti O20的组成、形貌、相结构、光吸收性质和表面物理化学性质进行了表征。此外,详细研究了制备体系的溶剂和NO3-的浓度对Bi12Ti O20结晶度和形貌的影响,并通过追踪在不同反应时间所得到的Bi12Ti O20产物的晶型和形貌的变化,研究了Bi12Ti O20单晶的形貌生长机理。通过水中甲基橙(MO)和对硝基苯酚(PNP)在模拟太阳光下的降解和矿化实验,对不同形貌Bi12Ti O20的光催化活性进行了评价,并研究了Bi12Ti O20的形貌与其光催化活性的关系;最后,通过循环实验评价了Bi12Ti O20的催化稳定性。研究结果表明,Bi12Ti O20纳米花和纳米带对这两种目标化合物的降解活性较高,本文对其具有较高光催化活性的原因进行了合理探讨;2.在合成Bi12Ti O20纳米花的基础上,采用水热法一步制备了花状Bi12Ti O20-石墨烯(Bi12Ti O20-GR)复合材料,通过透射电子显微镜、场发射扫描电子显微镜、X-射线粉末衍射、紫外–可见漫反射光谱、拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱、X-射线光电子能谱和氮气吸附等测试方法,对Bi12Ti O20-GR的组成、形貌、相结构、光吸收性质和表面物理化学性质进行了表征。研究结果表明,在Bi12Ti O20-GR复合材料中,GR薄片与花状Bi12Ti O20纳米晶之间存在亲密接触。通过在模拟太阳光下催化降解MO和PNP实验,评价了Bi12Ti O20-GR的光催化活性,发现当GR的担载量为2%时,Bi12Ti O20-GR表现出最高的光催化活性。通过光电化学实验,研究了模拟太阳光光照下Bi12Ti O20-GR体系中光生载流子的分离和迁移行为,同时,通过自由基和空穴捕获实验,鉴别了Bi12Ti O20-GR光催化PNP降解体系中产生的主要活性物种(hVB+、O2·-和·OH)。基于上述实验结果,提出了模拟太阳光光照下Bi12Ti O20-GR体系光催化降解PNP的反应机理。通过对PNP降解过程中检测到的中间产物进行分析,提出了其可能的降解路径;3.采用水热或溶剂热法制备了具有各种不同形貌的Bi OBr,包括Bi OBr纳米片、由纳米片构筑的Bi OBr微米花、Bi OBr微米球以及球形Bi OBr微米花,利用场发射扫描电子显微镜、X-射线粉末衍射、紫外–可见漫反射光谱和氮气孔隙度测定法等手段,对产物的形貌、晶相结构、光吸收性质和表面物理化学性质进行了表征。通过在模拟太阳光(320 nm<l <680 nm)和可见光(400 nm<l <680 nm)照射下光催化降解水中PNP实验,比较了各种形貌Bi OBr的催化活性,发现其遵循以下活性顺序,即球形Bi OBr微米花>Bi OBr微米球>Bi OBr微米花>Bi OBr纳米片,Bi OBr的微观形貌显著地影响着其催化活性。此外,通过一步原位光沉积法制备了一系列Pt掺杂量为1%的Pt-Bi OBr样品。光沉积Pt纳米粒子之后,Pt(1%)-Bi OBr微米球表现出最高的光催化降解PNP的活性。Bi OBr微米球的介孔结构和Pt纳米粒子的表面等离子体共振效应所产生的协同效应,对提高Bi OBr的光催化具有重要贡献。以溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA)为目标污染物,进一步评价了Pt(1%)-Bi OBr微米球的催化活性,并与商用Ti O2(Degussa P25)作了比较。通过光电化学实验和自由基及空穴捕获实验,研究了可见光光照Pt(1%)-Bi OBr体系的光催化降解PNP机理;通过分析光催化降解水中TBBPA的中间产物,提出了Pt(1%)-Bi OBr光催化降解TBBPA的路径。
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