【摘 要】
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三维（3D）金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）已经被证明具有非凡的高效率。自2009年首次证明其功率转换效率（PCE）为3.8%以来,目前已达到25.5%,超过大多数太阳能电池。然而,三维钙钛矿的不稳定性是工业化的主要挑战。通过在钙钛矿晶体中掺入一些大体积的有机阳离子可起到水、氧阻隔和离子迁移阻挡的作用,是提高钙钛矿稳定性的有效方法。大体积的有机阳离子可通过打破三维（3D）几何结构而形成更稳定
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三维（3D）金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）已经被证明具有非凡的高效率。自2009年首次证明其功率转换效率（PCE）为3.8%以来,目前已达到25.5%,超过大多数太阳能电池。然而,三维钙钛矿的不稳定性是工业化的主要挑战。通过在钙钛矿晶体中掺入一些大体积的有机阳离子可起到水、氧阻隔和离子迁移阻挡的作用,是提高钙钛矿稳定性的有效方法。大体积的有机阳离子可通过打破三维（3D）几何结构而形成更稳定的二维（2D）层状结构,即二维钙钛矿材料;而少量的大体积阳离子通过替换其它A位离子或插入空位仍可维持三维几何结构,这种进入晶格的方式会形成更加稳定的三维钙钛矿结构,即多元阳离子三维钙钛矿材料。这些更稳定的新型钙钛矿材料被广泛的应用于钙钛矿太阳能电池。目前,性能最好的钙钛矿太阳能电池是基于甲胺基的三元混合阳离子体系,但因甲胺（MA）阳离子的易挥发特性,导致其稳定性存在巨大挑战,因此需要开发无甲胺钙钛矿材料体系,例如甲脒（FA）和铯（Cs）的二元混合阳离子体系（Cs FA）。Cs FA二元阳离子体系目前仍存在缺陷浓度过多等缺点,大大的限制了其应用的空间。且在实际的研究中,发现钙钛矿太阳能电池的长期稳定性和高效率两者很难兼顾。如何在提高无甲胺钙钛矿太阳能电池性能时,实现稳定性和高效率两者的同时兼顾,成为了目前的研究难点。因此,开展此类研究工作具有重要的意义。在本论文中,我们首先开展的工作是通过制备二维钙钛矿（PYA）2Pb X4（X=Cl、Br、I）晶体去修饰无甲胺的铯甲脒混合型三维钙钛矿薄膜,从而构建二维/三维钙钛矿异质结薄膜制备高效太阳能电池。利用二维结构来修饰三维薄膜,为此我们选定不饱和有机胺-丙炔胺（PYA）,通过溶液降温法制备二维钙钛矿（PYA）2Pb X4（X=Cl、Br、I）晶体作为异质结的二维相。采用预结晶的方法制备二维/三维异质结薄膜太阳能电池,即在无甲胺三维钙钛矿前驱体中添加制备好的（PYA）2Pb X4（X=Cl、Br、I）晶体旋涂成薄膜,并制备成钙钛矿太阳能电池。我们通过探究制备得到晶体和薄膜太阳能电池结构及性能,发现相对于未处理的原始器件,（PYA）2Pb X4（X=Cl、Br、I）晶体处理过的太阳能电池的效率和稳定性都有着很大的提升,特别是经（PYA）2Pb Cl4晶体处理过的太阳能电池的性能最优,获得的最高效率可达到21.6%。因此我们重点对（PYA）2Pb Cl4晶体处理过的太阳能电池展开探究,发现（PYA）2Pb Cl4晶体修饰的薄膜,其相纯度高且拥有炔基共轭配体捕获碘的特性,以此来提高太阳能电池器件的效率和稳定性。其次,我们展开的工作是通过制备三维钙钛矿[（DMAI）x]-Cs0.9FA0.1Pb(I0.9Br0.1)3（x=0 mol%、10 mol%、15 mol%、20 mol%）晶体去优化无甲胺铯甲脒混合型三维钙钛矿薄膜,从而获得薄膜的前驱体制备高效太阳能电池。采用逆温结晶法合成无甲胺的Cs FA晶体,将该晶体作为前驱体,再利用晶体再溶解方法制备高质量Cs FA薄膜及相应的太阳能电池。初步实验发现最佳的晶体结构为Cs0.1FA0.9Pb(I0.9Br0.1)3,再尝试掺杂较大的阳离子二甲胺（DMA+）来优化该晶体结构,得到更适合制备高效太阳能电池的晶体。在探究晶体及太阳能电池的结构、性质的实验中发现,掺入一定量的DMA+对太阳能电池的效率有提升作用,当掺入15 mol%的DMAI合成所得的晶体制备太阳能电池的性能最佳,获得的最高效率可达到20.62%。为突出利用晶体再溶解制备的太阳能电池优势,我们将其与前驱体混合方法进行对比,发现晶体再溶解制备的薄膜太阳能电池稳定性和效率更高。
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