论文部分内容阅读
随着社会工业化的发展,水中微量有机污染物的种类逐渐增多、分布逐渐增广,其在水溶液中的溶解度较高且半衰期一般较长,因而对生态环境以及人体的健康安全的危害逐步加大,这使得常规水处理工艺处理污废水中的微量污染物的难度增加。因此,开发高效的水处理技术以减轻微量有机污染物对环境水域的影响已经迫在眉睫。本研究以扑灭通(PMT)为目标污染物,考察其在臭氧/过一硫酸盐(O3/PMS)这一新型的基于臭氧(O3)的高级氧化技术中的降解规律、反应机理、氧化降解途径和动力学;此外,还以氯贝酸(CA)为目标物,考察了其在紫外/臭氧/过二硫酸盐(UV/O3/PDS)三元复合氧化体系下的降解规律、反应机理和动力学。
通过与不同氧化体系的比较,表明O3/PMS与UV/O3/PDS工艺均对目标物表现出了良好的降解效能。不论是在O3/PMS工艺还是在UV/O3/PDS工艺中,随着过硫酸盐投加量的增大,目标污染物的去除率总是先增后减。对于O3/PMS和UV/O3/PDS工艺都有一个最佳的氧化剂投加比例。
考察了不同环境因素(如反应温度、pH、污染物浓度和无机离子等)对O3/PMS与UV/O3/PDS工艺降解目标物的影响。结果表明,pH的升高会提升O3/PMS和UV/O3/PDS工艺中羟基自由基和硫酸根自由基(?OH和SO4?-)的稳态浓度。此外pH还会通过影响分子在溶液中的存在形态从而影响污染物降解。在O3/PMS工艺中,pH的升高除了对目标物的水溶液存在形态产生影响外,更重要的是影响了PMS从HSO5-向SO52-的形态转变。由于半连续模式下氧化剂的含量存在一定富余,因此各种无机离子对O3/PMS和UV/O3/PDS工艺降解污染物的影响很小,这展现出了O3/PMS与UV/O3/PDS工艺对复杂水体中的微量有机污染物处理的优越性。此外NOM与污染物和活性氧化物种的竞争,对两种氧化工艺的降解效果总是呈现出抑制作用。
自由基抑制实验和EPR表征表明O3/PMS与UV/O3/PDS工艺中,?OH和SO4?-为主要的氧化活性物种。通过竞争动力学测定了?OH、SO4?-和O3分别与PMT和CA的反应速率。此外,对于O3/PMS工艺,还通过自由基的稳态浓度计算了PMT与?OH和SO4?-反应速率常数。并对建立的O3/PMS降解PMT的动力学模型进行了改进与修正。
通过与不同氧化体系的比较,表明O3/PMS与UV/O3/PDS工艺均对目标物表现出了良好的降解效能。不论是在O3/PMS工艺还是在UV/O3/PDS工艺中,随着过硫酸盐投加量的增大,目标污染物的去除率总是先增后减。对于O3/PMS和UV/O3/PDS工艺都有一个最佳的氧化剂投加比例。
考察了不同环境因素(如反应温度、pH、污染物浓度和无机离子等)对O3/PMS与UV/O3/PDS工艺降解目标物的影响。结果表明,pH的升高会提升O3/PMS和UV/O3/PDS工艺中羟基自由基和硫酸根自由基(?OH和SO4?-)的稳态浓度。此外pH还会通过影响分子在溶液中的存在形态从而影响污染物降解。在O3/PMS工艺中,pH的升高除了对目标物的水溶液存在形态产生影响外,更重要的是影响了PMS从HSO5-向SO52-的形态转变。由于半连续模式下氧化剂的含量存在一定富余,因此各种无机离子对O3/PMS和UV/O3/PDS工艺降解污染物的影响很小,这展现出了O3/PMS与UV/O3/PDS工艺对复杂水体中的微量有机污染物处理的优越性。此外NOM与污染物和活性氧化物种的竞争,对两种氧化工艺的降解效果总是呈现出抑制作用。
自由基抑制实验和EPR表征表明O3/PMS与UV/O3/PDS工艺中,?OH和SO4?-为主要的氧化活性物种。通过竞争动力学测定了?OH、SO4?-和O3分别与PMT和CA的反应速率。此外,对于O3/PMS工艺,还通过自由基的稳态浓度计算了PMT与?OH和SO4?-反应速率常数。并对建立的O3/PMS降解PMT的动力学模型进行了改进与修正。