目前硅基器件小型化即将达到其性能极限,为实现分子器件替代硅基器件,研究单分子尺度电输运行为十分必要。快速发展的机械可控裂结技术(Mechanically Controllable Break Junction,MCBJ)为研究单分子尺度的电输运性质创造了条件。本论文利用MCBJ技术展开了以下两个工作,主要研究内容及成果如下:1.杂原子掺杂对量子干涉效应的调控研究在纳米尺度的分子器件电输运性质不再遵循欧姆定律,电子输运过程中能级或传输途径不同的电子量子波函数的干涉现象不容忽视。为进一步完善单分子尺度量子干涉效应理论,本课题将N原子引入已知具有量子干涉的寡聚苯乙炔(Oligophenylene Ethynylene,OPE)体系,基于MCBJ分子电导测试及密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算的结果表明,通过引入杂原子获得空间分离的电导通路,实现相消量子干涉调控。2.碳基分子器件的构筑及电输运研究碳基分子器件被认为是取代硅基电子器件的可能选择,因此对全碳电子学的研究十分有必要。在裂结技术中常常使用金属电极捕捉目标分子构筑分子器件,但金属电极往往带有原子易迁移、可功能化范围较窄等缺点。本课题采用石墨烯电极替代金属电极,利用π-π作用构筑一系列石墨烯/富勒烯/石墨烯分子结,首次将全碳电子学的研究推进到数埃尺度。研究发现不同大小及共辄性的富勒烯可以通过不同的带隙来调控电输运性能,此外,可通过氮原子的掺杂引入共振来调控分子结的电输运性质,同时这些结论被DFT计算证实。这项工作也预示着富勒烯在分子电子设备中具有极大的应用前景。