过渡金属氧化物/碳复合材料的制备及其电化学性能研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xurikeji
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过渡金属氧化物通过在特定条件下发生可逆的氧化还原反应,从而产生较大的储锂容量或准电容容量,成为锂离子电池或电化学电容器电极材料的重要选择之一。但是纯过渡金属氧化物很难直接被用作电极材料得到广泛应用,主要有两方面的原因。首先是因为过渡金属氧化物较差的导电性造成整个电池体系内阻的增大,另一方面是因为在电池充放电的过程中,锂离子在电极材料内不断地嵌入和脱出,容易引起材料结构的塌陷,导致较差的循环性能。为了解决这些难题,将过渡金属氧化物进行掺杂和碳包覆是目前比较常用且有效的方法。通过碳包覆制备过渡金属氧化物/碳复合材料不仅可以增强材料的导电性,并且可以缓冲由于材料在工作过程中体积形变带来的材料塌陷,从而提高材料电化学性能。近年来,通过水热法制备各种形貌的过渡金属氧化物/碳复合材料的制备成为研究热点。本论文的主要工作均围绕通过水热法制备出过渡金属氧化物/碳复合材料,运用SEM、XRD、TEM、XPS、TG、BET和EDX等现代技术对材料的结构和物理特性进行了表征。所得复合材料在锂离子电池中的应用时的电化学性能通过充放电测试、循环伏安和电化学阻抗谱进行了评价。研究内容如下:(1)通过简单的水热和热处理方法成功制备了碳包覆的类球形Mn0.1V2O5@C复合材料,而这些类球形的结构是由纳米棒嵌入多孔碳材料结构中进一步形成。材料中的多孔结构有利于电解液的渗透从而形成3D离子导电网状结构,而多孔碳材料则形成3D电子导电网状结构,这种特殊的形貌结构使其具有良好的电化学性能。将所得复合材料于锂离子电池体系中进行测试,该材料在4.0-2.0 V(vs.Li/Li+)的电压范围内有较好的倍率性能,0.1 C电流密度下,放电容量为265 m Ah g-1,当电流增大到20 C时,放电容量仍有164 m Ah g-1,为0.1 C电流密度下容量的62%。5 C的电流密度下,经过500次循环,放电容量仍维持初始容量的94%。研究结果表明,层间掺杂阳离子同时表面包覆碳材料的方法,可以显著改善V2O5的电化学性能。(2)通过水热-热处理法合成了Mo O2@C复合空心管材料,空心管管长约10μm,管壁厚约为1.3μm,内管径2μm,比表面积为7.12 m2g-1,孔径分布在32.26 nm左右。600o C处理得到的Mo O2@C复合材料,在0.05 C电流密度和0.02-3.00 V电压范围条件下,首次放电容量达到1041 m Ah g-1,库伦效率为66%,经过45次循环后其放电容量达到443 m Ah g-1,容量保持率为第二次放电容量的65%。其在0.1C、0.5C、1C和2C倍率的首次放电容量分别为442、341、245和137 m Ah g-1。与未包覆样品相比,碳包覆可以改善Mo O2材料的电化学性能。(3)通过水热-共混-热处理方法制备了K+离子掺杂的Mo O3(Kx)@C复合材料,其具有棒状形貌,棒的长度为3-5μm,直径为1μm。TG测试结果显示,Mo O3(Kx)@C复合材料中的碳含量约为10%。当x=0.1%时,Mo O3(Kx)@C复合材料的电化学性能最佳,在1.5-4.0 V的电压范围内,0.05 C电流密度下的首次充放电容量231 m Ah g-1,经过80次循环后容量保持率为66%;其在2 C倍率的放电容量为118 m Ah g-1。没有掺杂钾元素的材料在0.05 C电流密度下的首次充放电容量245 m Ah g-1,但是经过80次循环后容量保持率仅为39%。结果表明,通过钾掺杂和碳包覆能够改善Mo O3的电化学性能。
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