【摘 要】
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针尖增强拉曼光谱(TERS)技术是一种在纳米尺度上对分子振动光谱信息进行探测的重要研究方法。基于扫描隧道显微镜(STM)或原子力显微镜(AFM),TERS技术利用金属针尖和样品之间形成的局域表面等离激元间隙热点效应,实现对尖端附近区域光场的限域和增强作用。该技术可以显著提高探测灵敏度,并通过突破光学衍射极限获得纳米级空间分辨率。然而,对于透射式AFM-TERS体系,由于激发光场模式的影响以及仅有金
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针尖增强拉曼光谱(TERS)技术是一种在纳米尺度上对分子振动光谱信息进行探测的重要研究方法。基于扫描隧道显微镜(STM)或原子力显微镜(AFM),TERS技术利用金属针尖和样品之间形成的局域表面等离激元间隙热点效应,实现对尖端附近区域光场的限域和增强作用。该技术可以显著提高探测灵敏度,并通过突破光学衍射极限获得纳米级空间分辨率。然而,对于透射式AFM-TERS体系,由于激发光场模式的影响以及仅有金属针尖增强效应,其空间分辨率和信号灵敏度均受到限制。因此,如何提高透射式AFM-TERS的电磁场增强和空间分辨率一直都是透射式TERS研究关注的热点问题。为提高透射式AFM-TERS体系的分辨率和灵敏度,本文通过在原体系中引入金属薄层,构建了间隙模式的TERS体系,应用有限元方法对该体系进行电磁场理论分析,并从激发方式和金属薄层设计两个方面对透射式TERS体系进行优化。主要研究内容如下:一、透射式TERS体系中激发光场的优化。根据矢量衍射理论,从底部激发的径向偏振光经过高数值孔径物镜聚焦后形成与探针轴向方向平行的纵向紧聚焦光场,在金属针尖和薄层之间的间隙处激发出增强局域电磁场。研究发现,与常用的线性偏振光相比,径向偏振光可以使局域电磁场增强103倍,其TERS增强因子可达1.4×108,空间分辨率提高了 2倍,横向分辨率可达7.4nm。因此径向偏振光场能够有效提高透射式TERS体系电磁场增强和空间分辨率,是该体系的优化激发光场。二、透射式TERS体系中金属薄层的优化。金属薄层的厚度选择是实现其透光性和热点耦合增强之间最佳匹配的核心。为此,针对不同系统参量,设计构建合适的薄层是获得高品质间隙热点增强的关键。本论文研究中,我们通过改变金属薄层的厚度,理论分析金属薄层的透光性和局域热点耦合强度,获得TERS体系的最大增强。结果发现,径向偏振光激发的透射式TERS体系中金属薄层的最佳厚度约为30nm。
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