汽车冷启动尾气净化催化剂的研究

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随着中国经济的快速发展,汽车保有量迅速增加,汽车尾气成为城市空气的主要污染源之一。汽车尾气造成的污染严重危害人体健康及城市环境。由于现有尾气净化催化剂起燃温度较高,因此,制备在较低起燃温度冷启动尾气净化催化剂可大幅降低汽车冷启动过程造成的尾气污染,改善城市空气质量,对我国经济发展与改善生存环境具有重要意义。论文采用溶胶凝胶法制备了铈基固溶体和铁酸镧复合氧化物,以甲烷催化燃烧为探针反应,考察了催化剂的催化性能。结合XRD、BET、Raman、SEM、H2-TPR等表征手段对催化剂进行表征。发现铈基催化剂和铁酸镧复合氧化物在甲烷燃烧反应催化活性测试中有良好的催化效果。对表征结果和活性测试结果进行了关联。初步研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。研究结果如下:1.铈基固溶体催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究通过制备和比较一系列铈基催化剂的甲烷催化燃烧性能,Ce0.95Si0.05O2催化剂活性最佳。甲烷的转化率为50%时,温度为518℃。含铝催化剂Ce0.95Al0.05O2活性较差,是由于掺杂造成了催化剂颗粒变大,比表面积下降。含镁催化剂Ce0.95Mg0.05O2-δ的活性差,同样是由于掺杂镁制备的催化剂颗粒较大,比表面积较小。然而拉曼结果表明:掺镁铈基催化剂与二氧化铈催化剂相比较,其氧空位浓度增加了。因此掺镁铈基催化剂的甲烷催化燃烧性能优于掺铝铈基催化剂。不同于掺镁和掺铝的铈基催化剂,掺硅的铈基催化剂具有相对较小的颗粒和较大的比表面积。此外,由于四价的硅原子取代部分的四价铈原子,催化剂中形成了氧空位。拉曼谱图的结果也进一步表明了,其氧空位所在的拉曼峰是三种催化剂中最强的。因此解释了Ce0.95Si0.05O2催化剂具有最高的甲烷催化燃烧性能的原因。2.铁酸镧复合氧化物催化剂和甲炕催化燃烧性能的研究以硝酸盐为前驱体,柠檬酸为溶胶剂,氨水调节PH值的溶胶凝胶法制备了一系列不同Ce含量和不同焙烧温度铁酸镧复合氧化物催化剂。活性测试结果表明:催化剂的活性先随着铈含量的增加而增加,铈与镧含量比为0.3:0.7(摩尔比),催化剂活性最好。当铈含量再增加时,催化剂活性下降。焙烧温度对La0.7Ce0.3FeO3催化剂的影响也进行了系统考察。我们的实验结果表明:随着焙烧温度的升高,催化的活性先是上升。当焙烧温度升高到750℃时,催化剂的活性最佳。再提高焙烧温度,催化剂活性反而下降。750℃焙烧条件下得到的La0.7Ce0.3FeO3催化剂其活性测试结果如下:甲烷转化率为10%、50%和90%时,温度分别为340℃、439℃和510℃。依据表征,结果表明:在一定的制备条件下得到的掺杂铈的铁酸镧催化剂,催化剂中活性氧物种增加,这也是催化剂性能优异的主要原因。
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