论文部分内容阅读
氧化石墨烯(GO)具有较大的比表面积和丰富的含氧官能团,且表面易于共价功能化,是一种理想的吸附材料。本文以GO为基体,通过共价功能化制备磺酸化石墨烯(SGO)、磷酸化石墨烯(PGO-1和PGO-2)和肟化石墨烯(AOGO)。采用SEM、TEM、FT-IR、Zeta电位、拉曼光谱、XPS和元素分析等方法表征石墨烯的物理化学性质。考察溶液pH值、离子强度、吸附时间、铀初始浓度和温度等因素对石墨烯吸附铀(Ⅵ)性能的影响;探讨吸附动力学、等温线和热力学规律,并研究石墨烯对铀(Ⅵ)的吸附选择性、脱附性能及重复利用性。采用气固转换磺化法,成功制备磺酸化石墨烯(SGO),SGO呈较薄的片状结构。SGO中磺酸基团的接枝量可达1.35 mmol·g-1。GO和SGO对铀(Ⅵ)的吸附强烈依赖于pH,而不受离子强度的影响,即为内层表面络合;GO和SGO对铀(Ⅵ)的吸附过程均符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,功能化后最大吸附量由249.38 mg·g-1提高至319.49 mg·g-1;吸附过程是自发、吸热的。SGO对铀(Ⅵ)的选择性优于GO。采用1.0 mol·L-1的HCl溶液能有效洗脱吸附于GO和SGO表面上的铀(Ⅵ),脱附率均达98%以上。SGO对铀(Ⅵ)的吸附具有较好的稳定性,吸附-洗脱5次后,吸附量仅降低11%。通过原位磷酸化法和环氧开环反应,分别制备两种磷酸化石墨烯(PGO-1和PGO-2),PGO-1和PGO-2均呈较薄的片状结构。PGO-2中磷酸基团的接枝量高达2.42 mmol·g-1。PGO-1和PGO-2对铀(Ⅵ)的吸附强烈依赖于pH,而不受离子强度的影响,即说明吸附为内层表面络合;PGO-1和PGO-2对铀(Ⅵ)的吸附过程均符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,最大吸附量分别可达336.70 mg·g-1和396.83 mg·g-1;吸附过程是自发、吸热的。PGO-1和PGO-2对铀(Ⅵ)的选择性优于GO。采用1.0 mol·L-1的HCl溶液能有效洗脱吸附于PGO-1和PGO-2表面上的铀(Ⅵ),脱附率均达98%以上。PGO-1和PGO-2对铀(Ⅵ)的吸附均具有较好的稳定性,吸附-洗脱5次后,吸附量分别仅降低10%和13%。通过重氮化反应,成功制备肟化石墨烯(AOGO),AOGO呈较薄的片状结构。AOGO中肟基接枝量可达1.96 mmol·g-1。AOGO对铀(Ⅵ)的吸附强烈依赖于pH,而不受离子强度的影响,说明吸附为内层表面络合;AOGO对铀(Ⅵ)的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,最大吸附量可达495.05 mg·g-1;吸附过程是自发、吸热的。AOGO对铀(Ⅵ)的选择性优于GO。采用1.0 mol·L-1的HCl溶液能有效洗脱吸附于AOGO表面上的铀(Ⅵ),脱附率可达98%以上。AOGO对铀(Ⅵ)的吸附具有较好的稳定性,吸附-洗脱5次后,吸附量仅降低12%。