由于在A、B和X位可容纳不同种类和不同数量的元素,因此,具有化学通式ABX3的金属化合物十分庞杂。本论文的研究对象主要是过渡金属氧化物和具有钙钛矿结构的金属有机杂化化合物。这两个体系都表现出非常丰富的物理和化学性质,有着广泛的应用前景,一直是凝聚态物理和材料科学的研究热点。从基础研究的角度来看:过渡金属氧化物通常包含不满壳层的d轨道电子,此时电子间关联作用不可忽视,属于典型的强关联电子材料。该体系中存在多重自由度(电子、轨道、自旋和晶格)的相互耦合和竞争关系,从而使过渡金属氧化物会表现出很多奇特的物性,如铁电性、复杂磁性、轨道有序、螺旋磁序多铁性等等,这些现象都涉及强关联系统、磁电耦合等一系列凝聚态物理学基本问题。除此之外,额外维度的引入,比如应力、表面、掺杂等,可以调控过渡金属氧化物的物性。因此,过渡金属氧化物是近年来研究者一直关注的热点和难点。对于金属有机杂化化合物,它可以同时具备有机化合物和无机化合物的优势。一般来说,有机化合物结构丰富,发光特性强;无机化合物具有很好的热力学稳定性,蕴含丰富的磁性、介电性以及可调控的能带结构,因此,有机无机杂化化合物可以结合两种化合物各自的优势表现出超过单纯有机或无机化合物的独特性质。从应用材料研究的角度来看:过渡金属氧化物材料在存储器、传感器及探测器等领域有着很好的应用前景。基于金属有机杂化化合物的钙钛矿型太阳能电池最近几年掀起了光伏领域的研究热潮,获得了研究者的广泛关注。相比传统半导体太阳能电池,钙钛矿太阳能电池不仅光伏性能优异,而且成本低、制作工艺简单,有着巨大的商业应用潜力。虽然在近十年对上述两个体系的研究取得了丰硕的成果,但由于体系的复杂性,仍有很多问题值得我们去探索和研究。本论文基于密度泛函理论的第一性原理方法,分别对过渡金属氧化物在外延应力下的磁性调控、铁电过渡金属氧化物的光伏效应和金属有机杂化钙钛矿太阳能电池的表面性质进行了详细研究。整个论文的结构如下:第一章介绍了研究背景。首先概述了 ABX3型金属化合物的晶体结构特征,然后重点概括和介绍了目前ABX3型金属化合物的磁性调控和光伏效应的研究现状,最后提出了本论文的研究动机。第二章对本论文中所涉及到的理论基础作了介绍。首先介绍了材料的磁性,以及太阳能电池基础、固体光吸收等与光伏性能相关的理论基础。然后简单介绍了本论文中采用的基于密度泛函理论的第一性原理计算的理论,包括第一性原理方法中的近似、密度泛函理论的发展及相关理论。第三章研究了3d过渡金属氧化物在外延应力下的结构和磁性的变化。选择了稀土钛酸盐RTiO3作为研究对象,利用不同晶格失配度的衬底来调控薄膜受到的外延应力,进而来分析不同外延应力作用下薄膜的结构和磁性变化。我们的研究预言了一种在稀土钛酸盐RTiO3体系中从未出现过的全新磁基态。第四章探索了铁电过渡金属氧化物六方相锰氧化物的光伏性质。以六方相TbMn03为代表,利用第一性原理方法研究了其光学和电子结构性质,并且预测了光电转化效率。研究结果表明六方相锰氧化物是一类有潜力达到较高光电转化效率的铁电光伏材料。第五章研究了基于金属有机卤化物的钙钛矿太阳能电池的表面性质。采用平板模型构建了 CH3NH3PbBr3(001)表面结构,详细研究了其热力学稳定性、表面电子结构以及表面电离势能等问题。同时,辅之相关的实验也探索了 CH3NH3PbBr3的表面电子结构。第六章是总结和展望。