温度和压力对单壁碳纳米管拉曼特性的影响

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自从1991年碳纳米管被发现以来,它已经引起了科学界极大的兴趣。通常的单壁碳纳米管是由二维的单层石墨层卷曲而形成,周长约为几十个原子尺度量级,长度为微米量级。由于它独特的一维特性,碳纳米管被认为是非常杰出的候选材料对于构建纳米尺度的电子器件。在碳纳米管研究领域的一个非常重要突破便是用拉曼光谱来观察单根的单壁碳纳米管。共振显微拉曼光谱方法作为一种敏感度高且便捷的探测工具允许我们获得较强的信号,并在单根纳米管层面上更好地探索晶格振动所导致的拉曼模式特性。关于碳纳米管电子特性的研究已经有了很多的报道,一个单壁的碳纳米管可以显示出半导体或金属特性,这依赖于它的直径和手性。但是,人们为了获得更多的关于单壁碳纳米管结构、振动和力学特性方面的信息,特别是最近几年,在很多工作中便把变温和高压装置加在拉曼测试仪上来进行实验。 该论文主要讨论了温度和压力对单壁碳纳米管拉曼特性的影响。因为单壁碳纳米管的一维特性,使得这项研究是非常重要的,因为它们对于所处的环境是异常敏感的。这篇论文可分为五章。 第一章首先介绍了碳纳米管的基本概念和发展历史以及在力学、光学、超导等领域表现出的卓越性能。然后介绍了一些制备碳纳米管的传统方法。最后,介绍了一下它们在将来应用的潜在价值。 第二章首先介绍了几种用来探索纳米材料结构和振动特性的工具,如拉曼散射、X射线衍射、高分辨电镜等。然后,介绍了碳纳米管的几何结构、晶格振动、拉曼光谱。最后,介绍了一些碳纳米管的重要参数,主要是在下面章节中所要用到的。 第三章报道了温度和激发能依赖的单壁碳纳米管的拉曼光谱特性。随着温度的增加(83~733 K)拉曼D和G模式展示了软化的行为。一个理论模型被发展用来研究这两个模式的拉曼位移随温度的变化关系,计算结果与实验数据相当吻合,并揭示了虚拟的光学声子耦合支配了温度依赖的D和G模式的拉曼位移而纯体积影响却是非常微弱的。这两个模式的峰位和线宽也被测量在三种不同的激发波长下(325,514,5和785 nm),并发现随着激发能的增加不仅仅拉曼D模的峰位而且G模的线宽也展示了线性的增加。 第四章介绍了高压研究的基本概念和发展历史。在过去的几十年中,金刚石对项砧已经常规地被用来开展高压实验研究对于很多化学材料。本工作中,我们通过用五种不同的有机溶剂作为传压介质来展开单壁碳纳米管的高压拉曼研究。拉曼G模的压力系数被发现与有机溶剂的分子量呈线性变化的关系。另外,根据实验的资料及与没有加入传压介质的压力测量结果相比照,我们解释了拉曼G和D<*>模的硬化行为及压力平台出现的原因。第五章总结了这篇论文的主要内容。
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