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自1970s以来,光催化技术由于能够利用太阳光转化为化学能,降解污染物,分解水制氢、产氧等用途,从而成为解决能源和环境问题的有效途径之一。新型可见光催化材料氮化碳g-C3N4(GCN),具有独特的二维结构、优良的化学稳定性和可调的电子结构。单个块体GCN量子效率低,光生电子(e-)和空穴(h+)复合率高,影响其光催化活性。本文针对GCN存在的不足,利用酸水处理和浓酸热-析出处理的方法,提高其比表面积,增加活性位点,并选择二维氧化石墨烯与功能化的GCN通过自组装的方式复合形成GCN基催化剂,在此基础上将氧化石墨烯(GO)还原为还原氧化石墨烯(rGO),从而降低它们光生载流子的复合效率,提高光催化活性。主要研究内容如下:1、GCN的功能化处理(1)采用HNO3与H2SO4酸处理和水热处理的方法,制备出多孔质子化GCN(pGCN)。与GCN相比,pGCN比表面积增加(为82.76m2g-1),表面活性位点增加,能带隙为2.91eV,对可见光有良好响应,质子化后的GCN表面对光生载流子的传递有利。此外,pGCN的光催化活性明显高于GCN。(2)采用浓H2SO4冷凝回流恒温热处理的方法,制备出GCN/H2SO4溶液,进而利用水溶液得到析出GCN(PCN),通过各种表征分析手段对样品的结构、组成、形貌和光学性质等进行了表征。GCN经过溶解以及重新析出后,与GCN相比,其厚度更薄,并引入了 S元素和质子,使表面活性位点增加,大大提高了光致e-的分离效率,使光催化活性增大。2、GCN-rGO复合光催化剂的制备,可以降低光生载流子的复合效率(1)采用静电自组装和微波辅助还原的方法,制备出pGCN-rGO复合光催化剂。处理后带正电荷的pGCN有利于与带负电荷的GO的相互作用吸引,从而更紧密的结合在一起。从光学性质可以看出,pGCN-rGO的可见光吸收明显增强,PL强度显著降低,表明更好的光吸收和更低的电荷复合速率。此外,pGCN-5wt%rGO复合催化剂在可见光下表现出更优异的光催化降解活性,在可见光照80分钟后呈现99.4%的降解效率,并且呈现出极好的光催化还原能力,达到557μmolg-1h-1的产氢速率。(2)首次采用析出自组装制备出PCN-GO复合光催化剂,随后再利用光还原法制备出性能稳定的PCN-rGO复合光催化剂。由于其特殊的析出和自组装功能,使两者更好的复合在一起,促进光生载流子的分离。同时还原石墨烯可以增强材料的电子转移速率和可见光利用率,增强产氢效率,其中样品PCN-2wt%rGO最高达到715μmolg-1h-1的产氢速率。