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由于价格低廉、易得、导电性优、结构易于调控等优点,碳基非金属材料成为可有效降低燃料电池制备成本的最具潜力的的发展材料之一,有望可替代目前使用的先进贵金属基催化剂。然而在一系列从材料本身出发的几何结构改性和单元或多元非金属元素掺杂的电子结构改性研究之后,如何利用简单的实验方法进一步提高其催化活性成为接下来研究的重要课题。本论文从复合结构设计角度出发,利用广泛认为可有效提升碳基材料活性和稳定性以及易于实现制备的氮掺杂碳材料作为母质体,然后引入过渡金属元素对材料几何结构和分子结构进行改性修饰,以有效提升材料催化活性。并结合材料结构表征、制备机理、电化学催化性能测试、催化活性来源及其构效关系进行系统深入的分析,为高性能碳基过渡金属催化剂的制备提供可行及拓展思路,尤其从结构构建角度,包括构建大的比表面积、高活性表面和利于形成活性位点的环境。具体研究内容如下:（1）采用类 CCVD（Catalyst Chemical Vapor Deposition,催化化学气相沉积）法,将小分子含氮碳源与无机金属源混合在惰性气氛条件下共同碳化,成功制备金属含量为20.0 wt%的氮掺杂碳纳米管包覆钴颗粒结构以及金属含量为52.8 wt%的氮掺杂石墨化碳包覆异质Fe/Fe3C颗粒的催化剂。其中,氮掺杂碳纳米管包覆金属钴颗粒催化剂Co@NSCNTs的起始电位为0.90 V（vsRHE）,半波电位为0.80 V（vsRHE）。并且在经过长达60000s的计时电流测试之后,其电流损失仅为5.0%。作为包覆层的碳纳米管（保证了连续导电性和稳定的3D结构）和作为包覆核的金属钴颗粒在催化功能的整体发挥过程中均起到关键作用（催化活性和催化稳定性）。所制备的氮掺杂石墨化碳包覆异质Fe/Fe3C颗粒的催化剂材料Fe3C/Fe@G-800的起始电位为0.94 V（vs RHE）,半波电位为0.80 V（vs RHE）。较一维Co@NSCNTs起始电位有40 mV的提升。该本征活性的提升主要得益于包覆量的提升带来的更强的协同作用。（2）利用在相同碳化条件下相对难于被还原的金属铁盐和预处理碳源进行混合高温煅烧,成功制备多孔的高活性氮掺杂石墨化碳载被包覆的异质Fe/Fe,C/Fe3C颗粒结构的催化剂材料。所制备催化剂材料Fe/NG-0.005的起始电位为0.98 V（vs RHE）,半波电位为0.86 V（vs RHE）。以预处理C-N网络为碳源制备的碳包覆异质Fe/Fe,C/Fe3C结构负载在具有不同级贯穿孔分布的三维石墨化碳表面。相对于直接同步碳化原始碳、氮源和金属源,该方法使得材料拥有在三相界面更大的接触表面积,可更大化和有效化材料表面活性位点,提高材料催化活性。（3）通过筛选良好分散的Co3O4颗粒作为前驱钴金属源,构建自生长三维石墨烯/碳纳米管复合结构共包覆金属钴颗粒结构的催化剂,即通过“自下而上”的方法并结合人工纳米结构组装获得了一种相对于一维碳纳米管和二维石墨烯具有更大比表面积的稳固三维结构催化剂,并系统的研究了其构效关系。这种三维复合结构的催化剂展现多因素协同催化效应,带来更优异的催化活性和稳定性。催化剂的起始电位为1.00 V（vs RHE）,半波电位为0.86 V（vs RHE）,相对于单纯的掺氮石墨烯材料及包覆材料（2）分别有高达100 mV、60mV、20mV的起始电位的提升。在高达0.8 V（vsRHE）时的动力学电流密度仍为商业Pt/C的1.5倍。并且在经过长达40000s的计时电流测试之后,其半波电位损失为8 mV,仅为商业Pt/C损失的1/3。其中,稳固三维结构带来的高比表面积和传质通道以及利于ORR的成分组成、长程有序的石墨烯和碳纳米管复合结构带来的整个网络优异的电子导电性均对催化剂性能的提升做出了不同程度的贡献。（4）利用乙酰丙酮铁可促进树脂合成过程中的交联作用以及过量三聚氰胺的插层作用将金属原子在前驱体制备过程中进行限域,制备了掺杂碳母质面内原子级分散过渡金属（Metal-N-C）的催化剂材料。从拍摄的STEM图中未观察到明显金属颗粒的存在。HAADF-STEM和HRTEM图的观察和统计结果显示存在单原子和双原子分散的金属铁。催化剂的半波电位为0.89 V（vsRHE）。且在高达0.85 V（vsRHE）的电位下,动力学电流密度仍为商业Pt/C的4.2倍。10000计时电流测试之后,电流保持率高达96.2%,半波电位损失仅为8 mV,在同时期同类型催化剂中遥遥领先。相较通过简单结构效应优化的催化剂,针对原子级活性位点的设计有效提升了材料的固有催化活性。通过限域效应来制备原子级分散活性位点的策略为未来制备和优化Metal-N-C类催化剂提供了新的思路。