钴基双金属氧化物/石墨烯复合材料的制备及超级电容性能研究

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随着化石能源的消耗殆尽和环境污染的日益严重,开发清洁高效的新能源与能源存储技术显得尤为重要。超级电容器具有比容量高、功率密度高、循环稳定性好、充放电速度快、对环境友好等优势,但能量密度较低,限制了其应用和发展。电极材料是决定超级电容器性能的要素之一,因此开发兼具高功率密度和高能量密度的超级电容器电极材料已成为国内外研究的热门方向。石墨烯有着高比表面积和极优的导电性,是理想的双电层电容电极材料。但是石墨烯的理论容量低,且易发生团聚和堆叠,影响其超级电容性能。钴基双金属氧化物比容量高,价格低廉,但是导电性差,易发生结构坍缩。因此本文将钴基双金属氧化物与石墨烯相结合形成兼具高能量密度和功率密度的复合材料,以优化制备工艺和研究储能机理为出发点,开展了以下工作:(1)以氨水作为还原剂和氮源,在90 ℃的较低温度下成功地还原了氧化石墨烯,同时进行了氮掺杂,rGO中N的含量为3.60 at%。氮掺杂使得rGO/NF具有良好的导电性和电化学稳定性,而且rGO未添加粘合剂直接生长在镍骨架上,接触电阻更小。因此,rGO/NF作为超级电容器电极材料时,比电容可达230 F g-1,而且循环稳定性优异,2000次循环后比电容保持率为 96.7%。(2)将镍钴双金属氧化物与石墨烯相结合,采用简单易操作的水热法,制备出了 NiC002-rGO多孔纳米花复合材料。将石墨烯引入到超薄NiCo02纳米片中,提高了电极材料的电导率,为离子和电子的快速转移提供了通道。复合材料用作超级电容器电极时,比电容高达2572 F g-1。将NiCoO2/rGO/NF和rGO/NF组装成不对称超级电容器时,在2784 Wkg-1的高功率密度下,能量密度仍有26.1 Wh kg-1。(3)以泡沫镍为三维模板,在导电基底上通过简单的水热和退火处理制备出三维(Co,Mn)3O4-rGO纳米线复合材料,有效地改善了纯钴锰双金属氧化物的电化学性能。泡沫镍的3D结构增加了复合材料的有效比表面积,石墨烯的引入抑制了钴锰双金属氧化物结构的坍缩。作为超级电容器电极时,复合材料具有1582 F g-1的高比电容和优异的循环稳定性(lOAg-1的大电流密度下,8000次循环后保持率高达87.4%)。将MnCo/rGO/NF和rGO/NF组装成不对称超级电容器,功率密度为800 Wkg-1时,能量密度为28.2 Wh kg-1。结果表明钴锰双金属氧化物同样适合作为超级电容器电极材料,特别是在大电流密度下。
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