钙钛矿量子点的光激发电荷传递动力学研究

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全无机钙钛矿量子点具有高量子产率、易调谐发射波长、高电子空穴迁移率等一系列优异的光电性质,在显示、发光二极管、太阳能电池、光电检测器及微纳激光器领域展现了巨大的应用价值。但目前该材料制备通常局限于加热、有机溶剂等反应条件,缺少绿色、组分方便可调、可大批量生产的合成方法。此外,钙钛矿量子点优异的光学性能使其可能作为光敏剂/催化剂在光催化反应中获得应用,但至今这方面的研究却极为匮乏。为解决上述问题,本论文发展了新型的、免溶剂的机械化学方法,通过球磨不同配比的初始原料,像堆乐高积木一样方便的得到一系列发射波长可调的高质量钙钛矿量子点。并以时间分辨荧光光谱为技术手段,研究了钙钛矿量子点与三乙胺之间的光激发电荷传递过程,有望拓展其在光催化领域的应用。研究工作具体分为以下两个部分:1.利用机械化学法,通过改变初始各组分投料比例,成功的合成了高质量、组分及发射波长可调的铯铅卤素钙钛矿量子点,详细探究并优化了球磨速率、时间、球料比、配体等条件对合成量子点的影响,结果表明球磨速率过低则不能产生钙钛矿;球磨时间越长得到的量子点大小变化不明显;球料比对得到的量子点形貌及大小影响不大;而加入的配体种类及数量则极大地影响产物的形貌。2.通过时间分辨光谱对制备的无机钙钛矿量子点进行光激发后的电荷传递过程研究。荧光寿命测试表明三乙胺分子可猝灭CsPbBr3量子点荧光,属于动态猝灭过程,空穴传递速率为1.11.2×1010 M-1s-1。紫外光电子能谱及电化学方法对量子点和有机分子的能级分析也佐证了两者之间的电荷传递。对该过程的深刻了解,将有力拓展钙钛矿量子点这一新兴光电材料在光催化及光电器件领域中的应用。
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