核壳结构g-C3N4/C@S及MnO/g-C3N4/C复合多孔球的制备和电化学储锂性能

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作为锂离子电池电极材料,硫正极与MnO负极分别具有1675mAh/g和755mAh/g的理论比容量,且储量丰富、环境友好。但两种材料均存在导电性差,充放电过程中体积变化大,以及硫正极中可溶性多硫化锂的“穿梭”导致循环性能不佳的问题。本文针对上述问题,采用喷雾热解法制备了核壳结构的g-C3N4/C@S正极材料和多孔的MnO/g-C3N4/C球型负极材料,综合利用多种结构和电化学分析方法,研究了这两种电极材料的微观结构、孔结构及电化学储锂性能,得到如下结论:(1)氯化钠在喷雾热解过程中在复合球的中心部位析出,而锰的化合物在复合球的壳层析出,经盐酸酸洗后得到球壳多孔的g-C3N4/C空心球,具有较高的载硫量。(2)核壳结构的g-C3N4/C@S在0.2C电流密度下的首次放电容量为1517mAh/g,达到理论容量的90%。当电流密度达到2.5C时,仍能保持794.6 mAh/g的可逆比容量。在1C电流密度下400次充放电循环后仍然保持636 mAh/g的可逆比容量,平均每圈的容量衰减率仅为0.09%。(3)碳与g-C3N4的含量为8.6wt.%的MnO/g-C3N4/C复合多孔球具有最大的孔容和比表面积,且电化学储锂性能最佳。在0.5C电流密度下,MnO/g-C3N4/C在150次充放电循环后的嵌/脱锂比容量仍达607.7/600.2mAh/g,可逆容量保持率高达99%。即使在5C(3.775 A/g)电流密度下,可逆容量仍保持400mAh/g,约为理论容量的53%。(4)MnO/C3N4/C-0.4复合多孔球的容量由电池型扩散控制的容量和赝电容两部分组成。在2mV/s的CV扫描速率下,赝电容占比约为33%。
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