【摘 要】
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近年来,由于移动电子设备和电动汽车的应用普及,导致了对高能量密度能量转换设备的大量需求,特别是锂离子电池（LIB）。在寻找能量密度高的LIB的过程中,硅（Si）在众多负极材料中脱颖而出,由于硅具有比容量高、电化学电位低、成本低、环境友好等优点,因此是一种有望替代常用的石墨负极的材料。在陆地高质量粘土资源不断减少的今天,许多国家的学者对大洋粘土的研究越来越重视。为了合理开发储量丰富的海洋粘土资源,依
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近年来,由于移动电子设备和电动汽车的应用普及,导致了对高能量密度能量转换设备的大量需求,特别是锂离子电池（LIB）。在寻找能量密度高的LIB的过程中,硅（Si）在众多负极材料中脱颖而出,由于硅具有比容量高、电化学电位低、成本低、环境友好等优点,因此是一种有望替代常用的石墨负极的材料。在陆地高质量粘土资源不断减少的今天,许多国家的学者对大洋粘土的研究越来越重视。为了合理开发储量丰富的海洋粘土资源,依据其与陆地粘土相比具有较大的比表面积、疏松多孔、结晶性差和活性高的特点,我们选择了硅含量较高的大洋粘土样品,采用镁热还原法,在合适的反应条件下将大洋粘土矿物中的Si4+还原,进而获得了结晶较好、集合体呈松散层片状的多孔硅,然后将获得的多孔硅应用于锂离子电池负极,并对过程中的机理进行了探讨。首先,经一步酸洗将大洋粘土转化为二氧化硅（PC-SiO2）,作为镁热还原反应的前驱体,然后经过镁热还原反应,将获得的PC-SiO2转化为多孔硅（PC-Si）。最终获得的PC-Si的BET比表面积为81.473 m~2·g-1,孔容为0.290 cm~3·g-1,平均孔径为10.193 nm,并且还很好的继承了大洋粘土的结构。大洋粘土经过简单的酸溶处理和镁热还原反应转换成多孔硅得益于以下几点:（1）大洋粘土自身疏松的结构使得其在酸溶过程中更容易被转化为二氧化硅,在优选出的温度条件下,获得的二氧化硅完整的保留了大洋粘土的结构;（2）在镁热还原过程中,适量氯化钠作为除热剂被加入,吸收了反应过程中放出的过量的热,避免生成的硅的结构被高温破坏。随后,将制备的多孔硅进行碳包覆,获得多孔碳硅复合物（PC-C@Si）,将其应用于锂离子电池负极,PC-C@Si表现出良好的循环性能和速率性能。在0.5A·g-1的电流密度下,经120次循环后,PC-C@Si仍能提供542.3和531.5 m Ah·g-1的可逆比容量,这远高于石墨的比容量。为了进一步提升制备的硅基负极的电化学性能,利用超声细胞破碎机将制备的多孔硅破碎,经过0.5 h超声处理后,即可获得粒径500 nm左右的纳米多孔硅（NM-PC-Si-0.5）,其BET比表面积为140.692 m~2·g-1,孔容为0.225 cm~3·g-1。将制备的纳米多孔硅进行碳包覆,获得的纳米碳硅复合物（
[email protected]）展现出卓越的循环性能和倍率性能。在0.5A·g-1的电流密度下,200次循环过后,
[email protected]仍能提供579.9和574.3m Ah·g-1的可逆比容量。制备的硅基负极能有良好的电化学性能得益于以下几点:（1）多孔硅自身的高比表面积保证了硅基负极的反应活性,因此能在充放电过程中展现处高的比容量。（2）包覆在多孔硅表面的碳层增加了硅负极的导电性,并且还能在外部限制硅颗粒的膨胀和SEI膜的形成,减缓比容量衰减的速率。（3）多孔硅自身的孔结构一方面有利于离子传输,另一方面可以在内部缓解硅颗粒的膨胀对自身的损坏。
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