酞菁可见光光敏化氧化水中氯苯酚的研究

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该论文从光敏剂的选择的角度出发,选用生物难降解的氯苯酚类化合物作为目标化合物考察了几种金属磺化酞菁(AlPcS、ZnPcS、CuPcS)的光敏化活性;并且研究了光敏剂自身的光稳定性和温度对该反应体系的影响.此外对酞菁光敏剂的固载化进行了一些探索.其中第一章从单线态氧<1>O<,2>的结构,生成过程和氧化功能;光敏剂的种类、性质效能和合理选择;影响<1>O<,2>光敏氧化体系的因素等方面对<1>O<,2>在环保领域尤其是污水处理方面应用的研究进展进行了综述.第二章则详细介绍了酞菁类化合物的结构特点,物理化学特性及合成方法.第三章是实验部分,介绍了论文中所涉及的实验具体步骤和分析方法.第四章详述了AlPcS和ZnPcS光敏化降解水溶液中4-CP的一些研究结果.实验中在利用甲醇作为酞菁的解聚剂,并通过甲醇的用量控制光敏剂单双体的相对浓度.结果表明:1)在碱性的水溶液中,4-CP可以被酞菁光敏化生成的单线态氧完全氧化生成CO<,2>和氯离子,但在中性和酸性溶液中生成对苯二醌后难以进一步氧化分解.2)虽然单体酞菁的光敏活性高,但是与其聚合物相比也更易被光至漂白.而且AlPcS与ZnPcS相比具有高得多的光稳定性,它们的漂白机理分别是通过单线态和三重态分子氧进行的.3)温度的升高可以加快水中甲基橙的光敏化降解和磺化酞菁锌的光致漂白,其反应活化能分别为15.8和24.2kJ/mol.第五章介绍了CuPcS光敏剂的研究结果.CuPcS的三重激发态寿命虽然比较短,但其作为光敏剂可使水溶液中的氯苯酚类化合物和甲基橙发生有效的光氧化降解.同时发现CuPcS具有相当优秀的光稳定性.此外,合成途径也会影响其磺化程度和在溶液中的聚合状态,从而对光敏活性产生影响.第六章对酞菁光敏剂的固载化进行了初步的探索.讨论了两种固相光敏剂(CuPc封装于Y型分子筛的超笼;AlPcS负载于氧化铝和氧化硅)的光敏活性:影响活性的因素和改进的方法.第七章对实验进行了总结.
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