论文部分内容阅读
随着核工业的快速发展，大量铀进入环境中，由于铀具有重金属毒性和放射性，会严重危害动植物和人类健康。此外，铀资源的短缺对核电站的发展是一个挑战性的难题。因此开发高效的从放射性废水中分离富集铀的技术具有重大意义。吸附法因具有经济、高效等优点成为处理含铀废水的重要方法，寻找吸附容量高、选择性强、吸附速率快的吸附剂是最关键的问题。 磷灰石材料具有来源广、价格低廉、吸附容量大、在水中稳定性好等优点，是一种理想的重金属吸附材料。本文利用溶胶凝胶法合成了羟基磷灰石、氟磷灰石和碳羟基磷灰石三种最典型的磷灰石材料，通过XRD、ATR-FTIR、SEM、N2吸附-脱附曲线等方法对合成材料的相成分、形貌和粒径进行了表征。探讨了溶液pH、震荡时间、铀浓度和温度等因素对三种磷灰石材料吸附铀性能的影响；利用准一级动力学和准二级动力学对吸附过程进行了动力学研究；将实验数据对Langmuir和 Freundlich等温吸附模型进行了拟合；根据实验数据计算出了热力学参数ΔG、ΔH和ΔS。 以Ca(NO3)2·4H2O和P2O5为钙源和磷源，利用溶胶凝胶法合成了纳米HAP粉体，该材料对铀有很好的吸附能力。溶液pH对吸附影响显著，在pH为3.5时，吸附容量最大。等温吸附研究表明，Langmuir等温吸附模型能较好的描述吸附过程，吸附为单层吸附，理论单分子层饱和吸附容量高达1250.1 mg·g-1，动力学研究表明，实验数据更为符合准二级动力学模型，即吸附主要受化学作用控制；通过热力学参数ΔG、ΔH和ΔS可知，吸附过程为自发和吸热的。 通过溶胶凝胶法以Ca(NO3)2·4H2O、P2O5和NH4F为原料合成了FA纳米材料，该材料对铀也具有较好的吸附能力。在pH为3.5时吸附效果最好，吸附符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型，这表明吸附主要受化学作用力控制且为单分子层吸附，热力学参数ΔG、ΔH和ΔS的值表明吸附为自发吸热过程。 以Ca(NO3)2·4H2O、NH4HCO3和(NH4)2HPO4为前驱反应物，通过溶胶凝胶法制备出了CHAP纳米材料，其对溶液中的铀吸附容量非常可观。pH对吸附影响明显，pH为3.5时吸附效果最好，准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型能较好的描述吸附过程；热力学研究表明，CHAP纳米材料对铀的吸附是自发的吸热过程。 研究表明，制备的HAP、FA、CHAP纳米材料对溶液中的铀均具有较好的吸附效果，它们对铀的吸附能力大小如下：CHAP>HAP>FA，这主要是由比表面积和吸附机理决定的。