【摘 要】
：
如何在常温常压的条件下活化甲烷的C-H键,将甲烷转换成更易被存储利用的有机衍生物,是现今社会催化领域最具有挑战性的前沿课题。为应对甲烷活化的挑战,光催化领域提出了一种新型绿色的反应策略,即利用羟基自由基（·OH）实现C-H键的断裂。通过构筑FeNx中心,实现甲烷C-H键在该中心上的断裂。以亚铁盐为金属源,二甲基咪唑为配体,制备前驱体,再利用高氮含量的三聚氰胺为分散剂,不同比例的二者混合物进行焙烧以
论文部分内容阅读
如何在常温常压的条件下活化甲烷的C-H键,将甲烷转换成更易被存储利用的有机衍生物,是现今社会催化领域最具有挑战性的前沿课题。为应对甲烷活化的挑战,光催化领域提出了一种新型绿色的反应策略,即利用羟基自由基（·OH）实现C-H键的断裂。通过构筑FeNx中心,实现甲烷C-H键在该中心上的断裂。以亚铁盐为金属源,二甲基咪唑为配体,制备前驱体,再利用高氮含量的三聚氰胺为分散剂,不同比例的二者混合物进行焙烧以获得更多更分散的FeNx中心,并且考察了温度以及掺杂比例对性能的影响。研究表明,FeNx中心产生是甲烷进行吸附活化的关键。通过一系列表征手段,证明了FeNx中心对甲烷分子的吸附与活化产生甲基自由基,另一方面,加入的双氧水与Fe（Ⅱ）和Fe（Ⅲ）形成了类光芬顿循环,能够原位分解双氧水产生羟基自由基,该活性氧物种能够对自由基进行氧化产生一系列甲醇、乙醇等有机衍生物。利用来源广泛的石墨相氮化碳和钨酸铵为原料,通过简单的一步热解,制备出含有氧化钨-氮化碳的异质结结构的光催化材料。通过荧光以及ESR测试发现,这种复合材料由于光生电子与空穴的较好分离,大量的空穴和水作用产生羟基自由基,因此光催化氧化能力都远远优于其单一组成材料的催化剂,并且在甲烷活化氧化方面也表现出了优良的催化性能和循环稳定性。利用对苯二甲酸、金属盐以及三乙胺为原料制备金属有机框架结构作为前驱体,进行一步热解可产生以石墨烯为载体的氧化镍结构,即Ni O/C结构,该材料以氧空位为活性中心,石墨碳作为电子传输路径,通过氧化镍搭建出内部电子空穴分离与转移的路径,表现出高的甲烷转换的活性,通过对比商业氧化镍以及Ni/Ce O2材料,发现其无论在原料经济型、产率还是甲烷选择性方面,都有着巨大的优势。反应4h后乙醇的产率可达777.9umol/gcat。
其他文献
现有小电流接地故障选线方法均以辐射状线路为基础,同母线环路供电时,接地故障特征将发生变化,已有选线方法需要重新审视。同时,逆变型与旋转型分布式电源（Distributed Generation,DG）接入配电网的渗透率越来越高,其对小电流接地故障暂态特征及暂态检测的影响也需进一步明确。在选线技术优化的基础上研究接地故障自适应跳闸,可同时兼顾人身安全和供电可靠性。本文建立了含同母线环路配电网单相接地
伴随着网络技术和智能终端的快速发展,每天有数以亿计的图片和视频在各种社交媒体比如:Facebook,You Tube,Instagram上被上传和下载。这些多媒体数据促进了机器学习算法的创新。然而由于图像标注往往费时费力,因此在实际应用中容易获取大量的未标记数据,而只能获取少量的标记数据。半监督学习方法（Semi-supervised Learning,SSL）能够利用有标记样本和未标记样本,从而
图像分类作为计算机视觉和模式识别领域的研究热点,具有重要的应用价值。虽然目前研究人员已经提出了许多分类算法,但是对于类内差异大、类间差异小的细粒度图像,或者在不同的拍摄光照、拍摄角度及不同的季节等条件下获得的图像,如遥感图像,往往会造成分类和识别错误。针对这些特定条件下获取的图像,本文从多尺度视角、多数据视角以及多类别视角出发,基于协同表示和机器学习理论对细粒度图像和遥感图像的表达和分类方法进行了
在我国加快推动市场经济发展的大环境下,国内外市场、经济形势及政府政策导向都使商业银行面临严峻的发展挑战。并且,随着我国人民收入水平不断攀升,切实提高了居民消费水平和个人贷款资金需求,导致银行业开始着力抢占个人贷款业务市场。在日益严峻的市场竞争背景下,商业银行开始加强个人贷款营销策略研发,进而推动银行利润率不断提高。在国内零售类银行排名中,位居前列的YZ银行主要将中小企业、城乡居民和三农作为主要服务
RFID技术作为一种发展比较成熟的无线通信方式,在各领域得到了广泛应用。随着计算机技术与通信技术的发展及其物联网技术的进一步普及,RFID标签的使用场景也逐渐呈现出多样性,对标签的尺寸与环境适应性提出了更高的要求。在一些特殊情况下,为了保证标签不被损坏,需要将标签嵌入金属槽中进行使用。然而,由于金属环境的影响,导致了标签性能严重恶化,标签的最大读取距离明显下降,甚至根本无法识别。针对上述情况,本文
地震勘探是当前全球油气勘探的主要技术,其通过人工激发并记录地震波,利用计算机对所采集的地震记录进行加工、改造,以获取地下介质的构造分布信息。野外采集的地震记录中存在大量随机噪声,噪声导致地震记录分辨率降低,也使后续数据处理无法实现保真。因此,必须采取有效的处理手段减弱地震记录中的随机噪声,恢复出原始的“干净”的地质构造,同时尽可能多地保留地质构造的断层、尖灭等细节特征。滤波技术能够滤除噪声,常规的
海冰是影响全球气候的重要因素,同时它对高纬度航运,油气勘探及黄渤海沿岸区域的生产生活等也有不同程度的危害。为了减少海冰带来的负面影响,海冰类型等海冰监测参数的准确提取无论对于科学研究还是生产生活都是必要的。遥感技术不仅能够获得长期、大范围、实时的监测影像,而且能在海冰发生和发展过程中,全天时、全天候地监测其势态和过程,并对冰情进行全面、迅速和准确地评估。因此,遥感影像成为海冰监测的主要手段。本文围
精馏作为化学工业中使用最为广泛的分离技术,其能耗约占化学工业总能耗的40%以上,且存在设备投资大、热力学效率低等问题。因此开发新型精馏技术,降低精馏过程能耗,提高其分离效率具有重要的经济价值和社会意义。常规精馏分离三元混合物需要两台精馏塔,存在能耗高、设备数量多、分离成本高等缺点。半连续精馏作为一种过程强化技术,可以使用较少的设备实现多组分的分离。然而,目前针对半连续精馏的设计研究较少,尚没有形成
焊接结构是工程建设中不可或缺的连接方式,而焊接残余应力的存在影响了构件的性能,使设备的安全出现隐患。超声冲击处理以其高效、简便的特点被广泛应用。目前,超声冲击处理的研究多通过试验手段,其模拟方法由于冲击过程和输入参数的简化在准确性上有待提高。针对该问题,本课题提出了一种准确描述超声冲击过程的数值模拟改进方法,将超声冲击过程分解为冲击头运动阶段和冲击头作用阶段,与焊接过程进行耦合计算,并加以试验对比
润滑油在使用一段时间之后,由于添加剂的降解,空气的氧化作用及外来水分的混入,其理化性质会发生改变,从而失去润滑作用成为废润滑油。由于废油中含有大量的金属添加剂及氧化胶质等杂质,直接排放或燃烧会对环境造成很大的危害,且这些杂质在废润滑油固定床加氢再生成基础油时会造成管路结焦及催化剂中毒失活等问题。因此,本文以一种废润滑油为原料,采取了脱金属-萃取的低温预处理工艺对废油进行处理以除去其中的大部分金属添